高圧下中性子回折その場観察による金属水酸化物の水素結合の圧力応答の解明

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本研究は、大強度陽子加速器施設J-PARC（茨城県東海村）にある高圧中性子回折実験用ビームラインにおいて、含水鉱物の高圧下における水素結合の挙動と水素原子の位置を明らかにすることが目的である。そこで、まず短時間で高S/N比を持つ良質な中性子回折パターンを得ることができる高圧発生装置を改良し、含水鉱物のアナログ物質として知られる水酸化カルシウムCa(OD)2の新高圧相について、高圧下での中性子その場観察を世界で初めて試みた。平成24年度は主に装置の開発を進めてきた。中性子実験のスケジュール調整と装置開発面での計画延長の必要が生じたことから、平成24年度経費の一部を25年度に繰越した。これにより、2013年内に申請者自身が実験責任者として採択された実験課題に沿って、J-PARCにある高温高圧ビームラインPLANET(BL11)にて中性子実験が実現した。また2013年夏には、フランスの中性子実験施設に遠征し、開発された本装置の一部をさらなる改良・実用化した実験にも参加し、非常に有益な機会も得た。J-PARCの実験では、申請者がこれまでに開発してきた高圧発生装置を持ち込み、この装置の有用性を示すことができたと同時に、Ca(OD)2の室温高圧相の回折パターンを測定することに初めて成功し、結晶構造と水素原子位置の詳細が明らかになった。また、別に６軸プレスを用いた中性子実験から得られたCa(OD)2の高温高圧相の結果も併せて、高圧相の相関係と水素結合の変化について考察し、同等の構造をもつ水酸化物の高圧下での振る舞いに関して、体系的な理解につながる知見を得た。この成果報告として、国内外の学会で発表を行った。さらに、学術雑誌Journal of Solid State Chemistryに論文を投稿し、非常によいコメントをいただき、現在そのリバイス段階にある。