界面反応動力学の解明,モデリングと制御

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本研究では,申請者らがすでに開発した分子ビーム散乱実験装置系及び量子分子動力学シミュレーションを反応が考慮できるように改良する事により,界面における詳細反応機構の解明,モデリング及び制御を行うことを目的とする.まず,超高真空下で行われる分子ビーム散乱実験において,反応した分子を計測可能なように既存の空間的散乱計測装置の質量分析計を更新し,計測質量範囲が大きくかつ高分解能の高性能四重極質量分析計を設置した.高機能分子ビームの生成は,飛行時間法により確認した.検出器の更新により以前よりも感度良く計測でき,分子ビームが非常に弱い条件においても気体分子の捕捉が可能となった.また,単原子分子の散乱分布を計測も行い,システムとしての動作を確認した.数値計算に関しては,気体分子と固体表面との干渉による反応/生成気体分子の速度分布,散乱角度分布及び流束強度分布及び生成気体分子の分布を,反応を考慮した量子分子動力学シミュレーションにより予測する.まずは,反応を考慮しない単原子分子気体の古典的分子動力学法による解析を行った.そして,行った実験に対して解析を行ったところ,結果は良い一致を示し,単原子分子気体においては鏡面反射方向の散乱が支配的となるが,表面の性質によって分布形状及び散乱方向が影響を受けることが示された.また,量子分子動力学法の手法を確立するために,古典的分子動力学法やその結果を量子化する手法などと比較検討を行い,非常に有効であるものの,定量的な信頼性は量子力学計算による必要があることを明らかにした.