交差分子線散乱実験による励起酸素原子O(1D)反応の解明

通过交叉分子束散射实验阐明激发氧原子 O(1D) 反应

基本信息

项目摘要

1、散乱実験に必要な強度のO(^1D)原子線を酸素分子のレーザー光解離法により生成し、水素(H_2)および重水素(D_2)分子との交差分子線実験(O(^1D)+H_2/D_2→OH/OD+H/D)を行った。生成物の1次元並進速度分布(ドップラースペクトル)および2次元散乱分布画像を測定したが、測定された画像はH/D生成物が示すはずの側方にやや弱い前方後方対称な微分散乱断面積とは異なり、検出レーザー光に平行な速度成分が強調された分布であった。この結果は画像上の検出感度分布を定量的に評価する必要性を示しており、実験ビーム条件を用いて既報の微分散乱断面積を仮定した予測画像をシミュレートすると、実測画像をよく再現した。この測定結果は画像上の検出感度がレーザー光方向に著しく局在していることに起因しており、レーザー光幅を広げることで、よりフラットな画像検出感度分布が得られ、改善されることがわかった。2、衝突エネルギー可変型交差分子線散乱画像観測装置を製作した。この装置は一方の分子線源を交差中心を軸に回転させ、2つの原子・分子線の交差角度を変えることで衝突エネルギーを制御できる。製作において最も重要な分子線の交差精度を実測し、2つの分子線経路がおよびエネルギー制御機構が十分な精度(60μm以下)で製作されていることを確認した。3、量子化学計算結果をもとに、O(^1D)+N_2O反応の反応ポテンシャル曲面をフィッティング法により大局的な解析関数として得た。この上で古典トラジェクトリー計算により動力学挙動を理論計算した。得られたポテンシャル曲面は2つの生成系;NO+NOとN_2+O_2へ経路を含んでおり、その分岐比は衝突初期の反応物の配置角度に大きく依存し、また衝突エネルギーに関しても依存性を持つことを明らかにした。
1. Scattered molecular lines of O(^1D)+H_2/D_2→OH/OD+H/D are produced by photolysis of acid molecules with necessary intensity. 1-D parallel velocity distribution of the product is measured. 2-D parallel velocity distribution of the product is measured. 2-D parallel velocity distribution of the product is measured. 3-D parallel velocity distribution of the product is measured. The results show the necessity of quantitative evaluation of the detection sensitivity distribution on the image and the determination of the differential cross-section area of the detection image The measurement results show that the sensitivity distribution of the image is improved due to the change of the light direction. 2. The production of a device for measuring the scattered images of molecular lines with variable cross sections. The device is composed of a square molecular line source, an intersection center, an axis, and an atom. The accuracy of the intersection of the most important molecular lines in the production process is measured, and the accuracy of the molecular line control mechanism is very high (60μm or less). 3. Quantum chemistry calculation results: O(^1D)+N_2O inverse equation This is a classical calculation of dynamics and dynamics. The resulting complex surface has a two-dimensional generative system; the path between NO+NO and N_2+O_2 is included, and the divergence ratio is due to the large dependence on the configuration angle of the object in the early stage of the conflict, and the dependence on the conflict is related to the existence of conflicts.

项目成果

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Hiroshi Kohguchi et al.: "Fully state-resolved differential cross ssections for the inelastic scattering of the open-shell NO molecule by Ar"Science. 294. 832-835 (2001)
Hiroshi Kohguchi 等人:“Ar 开壳 NO 分子非弹性散射的完全状态分辨微分截面”《科学》。
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T.Takayanagi, H.Akagi: "Translational energy dependence of NO+NO/N_2+O_2 products branching in the O(^1D)+N_2O reaction : a classical trajectory study on a new global potential energy surface for the lowest 1A' state"Chemical Physics Letters. 363. 298-306
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T.Takayanagi: "Nonadiabatic quantum reactive scattering calculations for the O(^1D) + H_2, D_2, and HD reactions on the lowest three potential energy surfaces"J.Chem.Phys.. 116. 2439-2446 (2002)
T.Takayanagi:“最低三个势能面上 O(^1D) H_2、D_2 和 HD 反应的非绝热量子反应散射计算”J.Chem.Phys.. 116. 2439-2446 (2002)
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I.Tokue, K.Yamasaki, S.Nanbu: "He(2^3S)Penning ionization of H_2 SII.Formation of the SH^+(A^3II)and H_2S^+(A^2A_1)ionstransition"Journal of Chemical Pbysics. 119. 5882-5888 (2003)
I.Tokue、K.Yamasaki、S.Nanbu:“H_2 SII 的 He(2^3S)Penning 电离。SH^ (A^3II) 和 H_2S^ (A^2A_1) 离子转变的形成”化学物理杂志。
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