交差分子線散乱実験による励起酸素原子O(1D)反応の解明

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1、散乱実験に必要な強度のO(^1D)原子線を酸素分子のレーザー光解離法により生成し、水素(H_2)および重水素(D_2)分子との交差分子線実験(O(^1D)+H_2/D_2→OH/OD+H/D)を行った。生成物の1次元並進速度分布(ドップラースペクトル)および2次元散乱分布画像を測定したが、測定された画像はH/D生成物が示すはずの側方にやや弱い前方後方対称な微分散乱断面積とは異なり、検出レーザー光に平行な速度成分が強調された分布であった。この結果は画像上の検出感度分布を定量的に評価する必要性を示しており、実験ビーム条件を用いて既報の微分散乱断面積を仮定した予測画像をシミュレートすると、実測画像をよく再現した。この測定結果は画像上の検出感度がレーザー光方向に著しく局在していることに起因しており、レーザー光幅を広げることで、よりフラットな画像検出感度分布が得られ、改善されることがわかった。2、衝突エネルギー可変型交差分子線散乱画像観測装置を製作した。この装置は一方の分子線源を交差中心を軸に回転させ、2つの原子・分子線の交差角度を変えることで衝突エネルギーを制御できる。製作において最も重要な分子線の交差精度を実測し、2つの分子線経路がおよびエネルギー制御機構が十分な精度(60μm以下)で製作されていることを確認した。3、量子化学計算結果をもとに、O(^1D)+N_2O反応の反応ポテンシャル曲面をフィッティング法により大局的な解析関数として得た。この上で古典トラジェクトリー計算により動力学挙動を理論計算した。得られたポテンシャル曲面は2つの生成系;NO+NOとN_2+O_2へ経路を含んでおり、その分岐比は衝突初期の反応物の配置角度に大きく依存し、また衝突エネルギーに関しても依存性を持つことを明らかにした。