高圧合成を駆使したハニカム磁性体の非金属サイトの制御による新規量子相の開拓

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研究計画にしたがって，今年度は配位子サイトを系統的に制御したルテニウムハライドに関して研究を行った．まず，高圧合成を用いて系統的にハロゲンサイトを変化させたRuX3 (X = Cl, Br, I)試料を作製した．合成時の条件を最適化した結果，従来は多結晶粉末試料しか得ることができなかったが，約500ミクロンの大きさの単結晶試料を作製することに初めて成功した．これは，精密な物性測定や異方性の評価を可能にするものであり，大きな進展と言える．次に，得られた試料に対して，電気抵抗率，磁化率，比熱の基礎物性測定を行った．その結果，RuBr3とRuI3との間で起こる金属絶縁体転移は１次転移であることを見出した．金属組成側から金属絶縁体転移が起こる組成に向かって電子比熱係数が増大していることから，ブリンクマンライス型の金属絶縁体転移が起こっていることが示唆される．また，反強磁性転移温度が組成に対して非単調に振る舞うことを明らかにした．これは，RuBr3に近い組成ではジグザグ型反強磁性を示すが，金属絶縁体転移付近の組成では異なる磁気構造を持つことを示唆している．また，理論的には，RuX3の配位子の影響を摂動論を用いて評価し，キタエフ相互作用やハイゼンベルク相互作用などの大きさに配位子の違いがどのように影響を与えるかを調べた．その結果，配位子サイトのスピン軌道相互作用の増大に伴い，強磁性的なキタエフ相互作用と同時に，３次近接ハイゼンベルグ相互作用が増強されることを示唆する結果を得た．