気相燃焼合成による多孔質反応場エンジニアリング

本研究では簡便かつ構造制御性の高い多孔質電極・触媒作製手法として，気相燃焼合成に着目している．今年度は前駆体供給法が超音波噴霧型の燃焼合成装置を用い，火炎温度や前駆体濃度を変化させて白金/セリアナノ粒子の合成を行い，これらの条件が構造，比表面積，貴金属分散度，ＣＯ触媒酸化活性に与える影響を調査した．その結果，最高火炎温度が１５２６Ｋ，１７８５Ｋ，２０２６Ｋと増加するに従い，セリア粒子の形状は数百ナノメートル程度の球状の形状から，数ナノメートルの微細粒子の凝集体へと変化する．これに伴い，ＢＥＴ法による比表面積とＣＯパルス吸着による白金分散度は共に火炎温度が上昇するにつれて増加することが明らかになった．またＣＯ酸化活性も合成温度が高温なほど，高くなることが分かった．さらに，燃焼合成粒子の耐熱凝集性を従来の含侵法粒子と比較した．その結果，加熱劣化後（９５０℃, ２５時間, 大気中）における燃焼合成粒子の白金比表面積は含浸法と比較して１０倍程大きく，含浸法よりも高い耐熱劣化性能を示していることが明らかとなった．また新たにスプレーノズル型の燃焼合成装置の構築に着手した．本方式は前駆体溶液自体が熱源となって燃焼が行われるため，これまで使用してきた超音波噴霧型と比較して高い温度域での粒子合成が可能となり，燃料噴射条件によって供給液滴径の制御も可能となる．２０２２年度は主要部品であるスプレーノズル燃焼器の仕様決定，設計，製作を完了した．

本研究では簡便かつ構造制御性の高い多孔質電極・触媒作製手法として，気相燃焼合成に着目している．今年度は前駆体供給法が超音波噴霧型の燃焼合成装置を用い，火炎温度や前駆体濃度を変化させて白金/セリアナノ粒子の合成を行い，これらの条件が構造，比表面積，貴金属分散度，ＣＯ触媒酸化活性に与える影響を調査した．その結果，最高火炎温度が１５２６Ｋ，１７８５Ｋ，２０２６Ｋと増加するに従い，セリア粒子の形状は数百ナノメートル程度の球状の形状から，数ナノメートルの微細粒子の凝集体へと変化する．これに伴い，ＢＥＴ法による比表面積とＣＯパルス吸着による白金分散度は共に火炎温度が上昇するにつれて増加することが明らかになった．またＣＯ酸化活性も合成温度が高温なほど，高くなることが分かった．さらに，燃焼合成粒子の耐熱凝集性を従来の含侵法粒子と比較した．その結果，加熱劣化後（９５０℃, ２５時間, 大気中）における燃焼合成粒子の白金比表面積は含浸法と比較して１０倍程大きく，含浸法よりも高い耐熱劣化性能を示していることが明らかとなった．また新たにスプレーノズル型の燃焼合成装置の構築に着手した．本方式は前駆体溶液自体が熱源となって燃焼が行われるため，これまで使用してきた超音波噴霧型と比較して高い温度域での粒子合成が可能となり，燃料噴射条件によって供給液滴径の制御も可能となる．２０２２年度は主要部品であるスプレーノズル燃焼器の仕様決定，設計，製作を完了した．