複合アニオン酸化物熱電変換材料-熱伝導率低減による性能向上と機構解明-

复合阴离子氧化物热电转换材料 - 通过降低导热系数提高性能并阐明机理 -

• 批准号: 22H01766
• 负责人: 片瀬 貴義
• 金额: $ 11.56万
• 依托单位: Tokyo Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22H01766/
• 关键词: 熱電変換材料; 熱伝導; フォノン

初年度は、水素置換SrTiO3(SrTiO3-xHx)エピタキシャル薄膜およびバルク多結晶体を合成し、熱電特性の評価および第一原理フォノン計算による熱伝導解析を行った。モデル試料としてSrTiO3-xHx単結晶薄膜を作製し、水素濃度に対する熱電特性の相関を調べた。水素濃度（キャリア濃度）の増加に伴って電気伝導度が増加し、3x1020cm-3において出力因子の最大値20μW/cmK2が得られた。また水素濃度の増加に伴って格子熱伝導率(κL)が3.2W/mKまで減少し、SrTiO3単結晶の12W/mKに対して大きく減少することが確認された。その結果、室温における熱電変換効率ZTは0.14まで到達することが分かった。SrTiO3-xHxのバルク合成については、高温での焼結時に水素が脱離するために、緻密な焼結体の作製が難しかった。放電プラズマ焼結法（SPS）において、水素が脱離しないように金属箔で密閉する工夫を施すことで、高濃度に水素を含有するSrTiO3-xHx焼結体（x=0.057～0.216）を作製することに成功した。また、VASPとALAMODEコードを用いた第一原理非調和フォノン計算により、SrTiO3とSrTiO3-xHx（x = 0.25）のフォノン輸送解析を行った。計算から得られたSrTiO3のκLは室温で8.2W/mKであり、水素置換によってSrTiO3-xHxのκLが2.8W/mKまで減少することが確認され、実験結果と整合した。一般に固溶体では置換元素との質量差によってフォノン散乱が増強されるが、酸素と水素の質量差は16倍もあるにも関わらず、質量差によるκLへの影響は殆どないことが分かった。一方で、Ti-O結合に比べてTi-H結合が非常に弱いために、Ti-O6八面体が局所的に歪み、フォノン散乱が増強されてκLが低減されることが分かった。

In the early years, SrTiO3 (SrTiO3-xHx) was replaced by water element. The synthesis of polycrystalline thin films, evaluation of thermoelectric properties, and analysis of thermal conductivity in first-principle calculations were carried out. Preparation of SrTiO3-xHx Single Crystal Thin Films and Correlation of Thermoelectric Properties with Water Concentration The increase of water concentration is accompanied by the increase of electric conductivity, and the maximum value of electric power factor of 20μW/cmK2 is obtained by 3 x 1020cm-3. The increase in water concentration was accompanied by a decrease in lattice thermal conductivity (κL) from 3.2 W/mK, and a decrease in SrTiO3 single crystal from 12W/mK was confirmed. As a result, the thermoelectric conversion efficiency ZT at room temperature is 0.14. SrTiO3-xHx is difficult to synthesize and sinter at high temperatures, and it is difficult to manufacture dense sintered bodies. SrTiO3-xHx sintered bodies (x=0.057 - 0.216) containing high concentrations of water were successfully manufactured by SPS. First Principle Non-harmonic Calculation, SrTiO3-xHx (x = 0.25) and Transport Analysis The calculation results show that SrTiO3 κL decreases from 8.2W/mK to 2.8W/mK at room temperature, while SrTiO3-xHx κ L decreases from 8.2W/mK to 2.8W/mK at room temperature. In general, the mass difference between the substitutable elements and the scattered elements increases, and the mass difference between the acid elements and the water elements increases by 16 times. Ti-O bond is weaker than Ti-H bond, Ti-O octahedral bond is weaker than Ti-O octahedral bond, Ti-O octahedral bond is stronger than Ti-O octahedral bond, Ti-O octahedral bond is weaker than Ti-O octahedral bond, Ti-O octahedral bond is stronger than Ti-O octahedral bond.

项目成果

High-Mobility Metastable Rock-Salt Type (Sn,Ca)Se Thin Film Stabilized by Direct Epitaxial Growth on a YSZ (111) Single-Crystal Substrate

通过在 YSZ (111) 单晶衬底上直接外延生长稳定的高迁移率亚稳态岩盐型 (Sn,Ca)Se 薄膜

• DOI: 10.1021/acsami.2c01464
• 发表时间: 2022
• 期刊: ACS Appl. Mater. Interfaces
• 影响因子: 9.5
• 作者: Xinyi He;Jinshuai Chen;Takayoshi Katase;Makoto Minohara;Keisuke Ide;Hidenori Hiramatsu;Hiroshi Kumigashira;Hideo Hosono;and Toshio Kamiya
• 通讯作者: and Toshio Kamiya

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