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Computational approach to catalyst heterogeneity based on non-empirical catalyst nanostructure exploration

基于非经验催化剂纳米结构探索的催化剂非均质性计算方法

基本信息

批准号：
22H01865
负责人：
谷池俊明
金额：
$ 5.16万
依托单位：
Japan Advanced Institute of Science and Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

実用的な固体触媒の構造や電子状態はナノスケールで不均一であるため、従来の単一的な構造モデルではその本質を掴みきれない。本研究の目的は、遺伝的アルゴリズムによる広域探索とDFT計算による局所最適化を組み合わせた独自の非経験的構造探索法を駆使し、Ziegler-Natta触媒ナノ構造の分布、及び、これがもたらすポリマーの一次構造分布の起源を解明することである。当該年度は、以下の2項目を実施した。1) ドナーは触媒調製時にキャッピング剤として働きMgCl2ナノプレートの形成に作用するだけでなく、表面上でTiCl4と共吸着し活性種の立体特異性やポリマーの分子量分布に決定的な影響を与える。開発済みの二元系（TiCl4/MgCl2）用構造決定プログラムを改良し、実触媒の三元系（TiCl4/ドナー/MgCl2）を対象とした構造探索を初めて実現した。具体的には、MgCl2表面上の吸着サイトとドナーの吸着構造を紐づけたテンプレートセットを作成し、これを参照することで三元系の構造生成を可能にした。2) 非経験的構造探索法の欠点として、分子サイズや吸着パターンの増大が遺伝的アルゴリズムの局所解への早期収束と計算コストの飛躍的な増加をもたらす点が挙げられる。その解決策として、構造探索の過程で得られた準安定構造をデータベース化し、データベースからの移住に基づく分散型遺伝的アルゴリズムを実装した。早期収束を回避することで実験的に整合したサイズのTiCl4/MgCl2の構造決定を初めて実現した。また、TiCl4/MgCl2に対する機械学習ポテンシャル（HDNNP）の実装にも成功し、DFTをHDNNPに置き換えることで構造探索の飛躍的な高速化を達成した。

The structure and electronic state of the solid catalyst used are not uniform, and the structure of the solid catalyst is not uniform. The purpose of this study is to investigate the distribution of structural elements in the Ziegler-Natta catalyst system and to clarify the origin of the distribution of primary structural elements in the Ziegler-Natta catalyst system. During the year, the following 2 projects were implemented. 1)The influence of TiCl4 on the stereospecificity and molecular weight distribution of active species during the formation of MgCl2 is discussed. The binary system (TiCl4/MgCl2) was developed by structural determination, and the ternary system (TiCl4/MgCl2) was developed by structural exploration. The adsorption structure of MgCl2 on the surface of MgCl2 is possible to form a ternary system. 2)The structural exploration method of non-circular structure has the following advantages: The process of structural exploration and solution has resulted in the establishment of quasi-stable structures, the transformation of structures, the migration of structures, and the implementation of dispersed structures. The structural determination of TiCl4/MgCl2 in the early stage of synthesis and synthesis has been carried out. The implementation of mechanical learning solutions (HDNNP) for TiCl4/MgCl2 is successful, and the transformation of HDNNP structures is rapidly realized.