Stoichiometric control of deep-ultraviolet nonlinear optical borate crystals

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深紫外光波長変換特性に用いられる非線形光学結晶CsLiB6O10（CLBO）の内部には、光散乱として観察される点欠陥が含まれており、さらに高出力光を長期間発生させた際にはビームパターンが劣化し、光学素子内の点欠陥が局所的に増大する新しい事象が確認されている。ノンストイキオメトリック（非化学量論）欠陥がホウ酸系結晶の点欠陥の形成原因との仮説に基づいて、欠陥形成機構の解明と欠陥制御を試み、レーザー損傷耐性の向上を目指す。融点付近にノンストイキオメトリック欠陥の原因となる固溶領域があると、フラックス成長させた結晶では化学量論比組成からの組成ずれに起因して冷却中に散乱体が析出することが知られている。本研究ではCLBOに同様の固溶域があると仮定し、作製した光学素子を高温に加熱した後、異なる速度で素子を冷却し、散乱体の挙動を調査した。その結果、ある成長条件で作製したCLBOはアニール後に徐冷を行うと内部の散乱欠陥が著しく増加することが明らかになった。冷却速度が速い場合は散乱体が変化しないことを確認しており、徐冷中に異相の析出（結晶成長）が進んだ結果と解釈できる。今後は異相析出物の同定、析出温度帯の調査、散乱体の融解温度（固溶域）を調査する。散乱体の融解温度を明らかにした上で、蒸気拡散によるノンストイキオメトリック欠陥の制御を実施する。また、平行して想定される固溶温度領域以下の低温で結晶成長を行う過剰フラックス組成からの結晶成長を試みた。通常のフラックス組成からの結晶に比べて内部散乱が少ないという予備結果が得られている一方で、フラックス成分が多いことから結晶成長の難度が高く、骸晶、核発生等の育成上の課題も明らかになった。