Development of operando measurement system based on ultrasoft-x-ray charged-particle-yield surface XAFS and its application to studies on catalysis

基于超软X射线带电粒子产额表面XAFS的原位测量系统研制及其在催化研究中的应用

基本信息

批准号：
22H02039
负责人：
近藤寛
金额：
$ 11.48万
依托单位：
Keio University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22H02039/
关键词：
オペランド計測軟X線吸収分光光触媒 XAFS 触媒極端軟X線

项目摘要

今年度は本課題の初年度であり、荷電粒子収量および蛍光収量による極端軟X線XAFSと質量分析法による反応生成物計測ができる装置の製作に取り組んだ。装置はビームラインインターフェース部、XAFS計測部、質量分析計測部から構成される。ビームラインインターフェース部は既存の設備の一部の排気系を強化して、安全性と操作性を向上させた。XAFS計測部は固気界面用と固液界面用の反応セルを設計し、両者とも、荷電粒子収量（電子収量・イオン収量）および蛍光収量の測定ができるようにした。そのために、固気界面用セルでは、X線を導入するための200 nmの厚さのSi3N4窓の周囲に金電極を配置し、試料を窓から約1 mm離して設置した。固液界面用セルでは窓に金電極を蒸着し、試料を金電極に直接薄層塗布することにした。また、固気界面用セルには、試料に可視・紫外光を照射するための光ファイバーを導入した。一方、固液界面用セルでは、可視・紫外光をセル背面に石英窓を設けて導入できるようにした。反応セル中の反応・生成ガスをモニターするための質量分析計を独立した真空容器に設置して、触媒活性をリアルタイムでモニターできるシステムを製作した。ビームラインインターフェース部とXAFS計測部を放射光施設のビームラインに接続して、可視・紫外光による光触媒のキャリアーの挙動をXAFS測定によって追跡する実験が行えることを確認した。また、本測定システムでオペランド計測するのに適した触媒系の探索を行い、候補となる触媒系を見出した。

今年标志着这项任务的第一年，我们致力于使用带电的颗粒产量和荧光产量和质谱法测量反应产物的设备生产，该设备可以测量反应产品。该设备由梁线接口部分，XAFS测量部分和质谱测量部分组成。梁线接口部分加强了一些现有设备的排气系统，以提高安全性和可操作性。 XAFS测量单元为固体界面和固液界面设计了反应细胞，从而可以测量带电的颗粒产率（电子产量和离子产量）和荧光产量。为此，在固相接口电池中，将金电极放置在200 nm厚的SI3N4窗口周围，用于引入X射线，并将样品放置在距离窗口约1毫米的地方。在固液界面电池中，将金电极沉积在窗户上，并将样品直接应用于金电极。此外，将用于照射可见光和紫外线的光纤引入了固体空气界面中。另一方面，在固液界面单元格中，可以通过在单元背面提供一个石英窗口来引入可见光和紫外线。将用于监测反应电池中的反应和产物气体的质谱仪放置在独立的真空容器中，以创建一个可以实时监测催化剂活性的系统。已经证实，可以将光束线界面和XAF测量部分连接到同步辐射设施的光束线，并通过使用XAFS测量值执行光催化剂载体的行为。此外，当前的测量系统搜索了适合测量操作数的催化剂系统，并找到了候选催化剂系统。