Development of operando measurement system based on ultrasoft-x-ray charged-particle-yield surface XAFS and its application to studies on catalysis

今年度は本課題の初年度であり、荷電粒子収量および蛍光収量による極端軟X線XAFSと質量分析法による反応生成物計測ができる装置の製作に取り組んだ。装置はビームラインインターフェース部、XAFS計測部、質量分析計測部から構成される。ビームラインインターフェース部は既存の設備の一部の排気系を強化して、安全性と操作性を向上させた。XAFS計測部は固気界面用と固液界面用の反応セルを設計し、両者とも、荷電粒子収量（電子収量・イオン収量）および蛍光収量の測定ができるようにした。そのために、固気界面用セルでは、X線を導入するための200 nmの厚さのSi3N4窓の周囲に金電極を配置し、試料を窓から約1 mm離して設置した。固液界面用セルでは窓に金電極を蒸着し、試料を金電極に直接薄層塗布することにした。また、固気界面用セルには、試料に可視・紫外光を照射するための光ファイバーを導入した。一方、固液界面用セルでは、可視・紫外光をセル背面に石英窓を設けて導入できるようにした。反応セル中の反応・生成ガスをモニターするための質量分析計を独立した真空容器に設置して、触媒活性をリアルタイムでモニターできるシステムを製作した。ビームラインインターフェース部とXAFS計測部を放射光施設のビームラインに接続して、可視・紫外光による光触媒のキャリアーの挙動をXAFS測定によって追跡する実験が行えることを確認した。また、本測定システムでオペランド計測するのに適した触媒系の探索を行い、候補となる触媒系を見出した。

今年度は本課題の初年度であり、荷電粒子収量および蛍光収量による極端軟X線XAFSと質量分析法による反応生成物計測ができる装置の製作に取り組んだ。装置はビームラインインターフェース部、XAFS計測部、質量分析計測部から構成される。ビームラインインターフェース部は既存の設備の一部の排気系を強化して、安全性と操作性を向上させた。XAFS計測部は固気界面用と固液界面用の反応セルを設計し、両者とも、荷電粒子収量（電子収量・イオン収量）および蛍光収量の測定ができるようにした。そのために、固気界面用セルでは、X線を導入するための200 nmの厚さのSi3N4窓の周囲に金電極を配置し、試料を窓から約1 mm離して設置した。固液界面用セルでは窓に金電極を蒸着し、試料を金電極に直接薄層塗布することにした。また、固気界面用セルには、試料に可視・紫外光を照射するための光ファイバーを導入した。一方、固液界面用セルでは、可視・紫外光をセル背面に石英窓を設けて導入できるようにした。反応セル中の反応・生成ガスをモニターするための質量分析計を独立した真空容器に設置して、触媒活性をリアルタイムでモニターできるシステムを製作した。ビームラインインターフェース部とXAFS計測部を放射光施設のビームラインに接続して、可視・紫外光による光触媒のキャリアーの挙動をXAFS測定によって追跡する実験が行えることを確認した。また、本測定システムでオペランド計測するのに適した触媒系の探索を行い、候補となる触媒系を見出した。