Development of structural control band engineered polymer photocatalyst for the effective solar overall water splitting

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炭素および窒素等のユビキタス元素からなる有機光触媒は、環境および資源に配慮した材料として注目されている。本研究では、水素および酸素生成のためのg-C3N4を異なるバンドエンジニアリング法を用いて、それぞれ合成し、価電子帯および伝導帯の電位が水素生成・酸素生成に最適な位置に制御された2種類のg-C3N4を用いる電子メディエーターを介したZ-スキームによる水の高効率完全分解系を構築することを目的とする。本年度は、尿素を原料とし検討を行った。芳香環の前駆体として1,3,5-ヒドロキシベンゼンとさらに黒リンを混合し、BP/A-CNを合成した。その水素生成速度は、g-C3N4と比較して約4倍の水素生成活性の向上に成功した。XRD、FT-IR、XPSの解析結果より、BP/A-CNはg-C3N4基本骨格を維持したまま芳香環と黒リンが修飾されたことを確認した。g-C3N4と比較して、BP/A-CNの光吸収強度は、400-700 nmの全領域で増加し、全スペクトルの光を利用可能とすることに成功した。さらにバンドギャップエネルギーは、2.96 eVから2.29 eVへ変化した。PLの結果より、g-C3N4は460 nmで強い発光ピークを示したが、BP/A-CNではピーク強度は大幅に減少した。また、EISの結果より、BP/A-CNの電荷移動の抵抗はg-C3N4よりも小さいことが明らかとなった。これらのことから、本研究における光触媒活性の向上は、g-C3N4へのBP/芳香環修飾が光吸収領域の拡大、電子正孔対の再結合の抑制、電荷分離と移動を促進する働きを担うことが主な要因であると考えられた。