Synthesis of supramolecular polysulfide polymer and creation of functional materials

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前年度の硫黄ポリマーを線上分子としたポリロタキサンの研究により、硫黄ポリマーへの超分子の概念は硫黄ポリマーの問題解決だけでなく、機能化へも有効であることが示された。本年度は、新たな超分子硫黄ポリマーとして、直鎖硫黄の両端に非共有結合部位を導入したモノマーを作成し、そのモノマーを非共有結合にて連結することで、主鎖型の超分子硫黄ポリマーを合成した。具体的には、直鎖硫黄の両端にビピリジン部位を導入し、そのビピリジンと銅イオンとの金属ーリガンド相互作用を用いることで世界で初めて主鎖型の超分子硫黄ポリマーを合成したことを報告した。超分子硫黄ポリマーの形成はSEM測定にて炭素と硫黄と銅の元素マッピングがSEM画像と同一の分布を示したことと、UV-Vis測定にてビピリジンと銅イオンを添加した際に新たなピークが生じたことから確認した。この際、ビピリジンと銅イオンの比率から、超分子硫黄ポリマーは直鎖型構造であることが示された。得られた主鎖型超分子硫黄ポリマーは、汎用の有機溶媒に可溶であることに加えて、通常の硫黄ポリマーより高分子量であった。これらの結果から、硫黄ポリマーにおいて超分子のコンセプトを導入することは、硫黄ポリマーの低分子量、不安定、溶媒へ不溶という欠点を克服するための有効な手法であることが示された。加えて、非共有結合の形成－解離が可逆な点を利用することで硫黄ポリマーの刺激によるポリマー形成－モノマーへの分解をコントロールでき、ケミカルリサイクルが可能であることも示した。