ゴム科学の新学理の構築：加硫による網目制御と物性制御技術の確立

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硫黄で架橋した均一性の高いゴム網目を試料としてその配向ダイナミクスと力学物性の支配因子を明らかにするために、シンクロトロン放射光による時分割広角Ｘ線回折/引張試験同時測定で得られたデータ解析を行った。具体的には、ステアリン酸亜鉛を活性化剤として作製した網目均一性の高い硫黄架橋イソプレンゴムに関して、結晶指標と配向したアモルファス指標と相対的結晶サイズ、結晶の数、配向度を定量分析し、配向挙動と伸長結晶化ダイナミクスを網目構造と相関させて探究した。次に、伸長結晶化と同時に測定した一軸引張試験の結果を解析して引張物性の評価を行い、さらに、ヒステリシス試験とマリンス効果測定と動的粘弾性試験を行って、網目均一性の高い硫黄架橋イソプレンゴムの力学物性を総合的に評価した。網目構造についてはナノメカニカルマッピング測定による原子間力顕微鏡観察と二重量子核磁気共鳴法時間領域核磁気共鳴測定の結果を詳細に解析した。各々の解析データを総合的に考察し、ナノスケールの構造変化からマクロな力学特性の支配因子の解明に向けて研究を進めた。なお、本研究に必須の「加硫の均一網目形成機構」に関して実験と理論計算により詳細に探究を行い、酸化亜鉛とステアリン酸から生成する新規反応中間体である複核ブリッジ型二配座亜鉛/ステアレート錯体へのジエン系ゴムからの電子移動効果と分散効果が、見事に加硫の反応機構を活性化していることを突き止めた。そして、これまで発信してきた加硫の二相不均一網目構造形成で網目ドメインの連続相形成が高性能ゴム材料製造に極めて重要であることも発表した。また、硫黄架橋イソプレンゴムの不均一網目構造評価のために元素識別電子顕微鏡観察も行った。さらに、本加硫ゴムの比較試料パーオキサイド架橋イソプレンゴムの自由体積に関する新知見や、バイオマスフィラー添加系架橋ゴムの伸長結晶化挙動についても論文発表した。