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Investigation of oxygen evolution catalysts by flexible anion defect control

通过灵活的阴离子缺陷控制研究析氧催化剂

基本信息

批准号：
22H02174
负责人：
中村崇司
金额：
$ 10.98万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22H02174/
关键词：
OER触媒アニオン欠陥酸素発生触媒電気化学リアクター

项目摘要

層状ペロブスカイト酸化物La2-xSrxNiO4+δを対象にSr量xおよび酸素欠陥量δを制御することで、Ni価数と酸素欠陥量をそれぞれ独立に制御した材料を合成し、各因子がOER活性に与える影響を評価した。研究代表者が開発した電気化学リアクターを用いて任意量の酸素空孔および格子間酸素を導入し、Ni電子状態および酸素欠陥量を定量制御することに成功した。電気化学リアクターは酸化物イオン伝導体Y添加ZrO2を電解質として構成し、600-700℃にて、任意の酸素欠陥量を実現する平衡酸素分圧を維持することで、酸素欠陥の制御を行った。酸素欠陥がほぼ無い状態でNi価数を調整したLa2NiO4（Ni2+）、La1.8Sr0.2NiO4（Ni2.2+）、La1.6Sr0.4NiO4（Ni2.4+）はほぼ同じOER活性を示した。これは酸素欠陥が無い状態ではNi電子構造のOER活性への影響は小さいことを示唆する。先行研究で提案された「遷移金属eg電子数がOER活性の支配因子である」という仮説とは整合しない結果である。一方、Ni価数をNi2.2+で固定して酸素欠陥を調整したLa2NiO4.1（酸素空孔モル濃度：0、非占有格子間サイトモル濃度：1.9）、La1.8Sr0.2NiO4（酸素空孔モル濃度：0、非占有格子間サイトモル濃度：2.0）、La1.6Sr0.4NiO3.9（酸素空孔モル濃度：0.1、非占有格子間サイトモル濃度：2.0）においては、La2NiO4.1 = La1.8Sr0.2NiO4 < La1.6Sr0.4NiO3.9 という序列となった。これは、非占有格子間サイトはOER活性に寄与しないこと、格子酸素が欠損した酸素空孔がOER活性を有していること、を示唆する結果である。以上の結果は層状ペロブスカイト酸化物OER触媒を設計するうえで重要な知見となる。

Layered ペロブスカイト acid compound La2-xSrxNiO4+δを対 resembles Sr amount , The number of Ni and acid elements is not enough, the independent control of the material is synthesized, and the influence of each factor on the OER activity is evaluated. Representative of the research team, が开発した电気chemistry リアクターをいてAny amount of acid pores およびlattice The introduction of metaconite and Ni electronic state and the lack of phosphorus were quantitatively controlled successfully. Electrochemical リアクターは acid compound イオン伝 conductor Y added ZrO2 を electrolyte として composition し, 600-700 ℃にて, any amount of acid deficiency is present, the balance of acid is divided into pressure and maintained, and the acid deficiency is controlled and controlled. The acid content of La2NiO4 (Ni2+), La1.8Sr0.2NiO4 (Ni2.2+), La1.6Sr0.4NiO4 (Ni2.4+) and the OER activity of the acid element are not adjusted. The acid content of the acid is not affected by the state of the Ni electronic structure and the activity of the OER. Proposal of the preliminary research "The dominating factor of the migration metal eg electron number and OER activity" and the result of the integration of the results. On the one hand, Ni's number is Ni2.2+, and the acid element is not enough to be adjusted. La2NiO4.1 (acid pore density: 0, non-occupied grid space concentration: 1.9), La1.8Sr0.2NiO4 (acid pore density)ル concentration: 0, non-occupied lattice space サイトモル concentration: 2.0), La1.6Sr0.4NiO3.9 (acid pore pore concentration: 0.1, non-occupied lattice space サイトモル concentration: 2.0) においては, La2NiO4.1 = La1.8Sr0.2NiO4 < La1.6Sr0.4NiO3.9 という sequence となった.これは, non-occupied grid サイトはOER active に Send and しないこと, lattice acid element がThe lack of OER activity in the acidic pores means there is a problem, and the result is a result. The above results reflect the importance of the design of the layered fluorocarbon OER catalyst.