合成ガスを用いる石炭ー石油系重質油のコプロセス処理

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高硫分石炭と石油系重質油のコプロセッシングによるクリ-ン燃焼の製造において、基礎となる下記の二項目の研究を進めた。(1)モデル化合物を用いる石炭ー石油系溶剤のコプロセッシング アントラセンとベンゾチオフェンをモデル化合物として用いた場合、石炭液化触媒として水素系でよく用いられるNiMo/Al_2O_3に助触媒として炭酸カリウムを含浸すると、合成ガス系においてもかなり高い活性を有することが認められた。合成ガスを用いた場合水素系にわずかに及ばないのは反応器内の水素分圧の差によるものと考えられる。デカリンを溶剤として用いると、デカリンの脱水素と異性化が起こる。この時デカリンのtrans/cis比は反応前より増加し、この比の高い時は特に水素化脱硫活性が高く、両者の間に相関が認められた。1ーナフト-ルを溶剤として用いても高い活性を得ることができた。これは1‐ナフト-ルが分解や脱水酸基反応の過程で、デカリンの脱水素を促進し、水素シャトラ-の役目を果たしているものと思われる。アントラセンの水素化およびキノリンの水素化脱窒素は主として気相中の水素により起こるが、水素化脱硫反応は主に溶剤からの水素供与によって進行する。(2)石炭ー石油系溶剤のコプロセッシング 石炭と溶剤のコプロセッシングにおいてもNiMo/Al_2O_3触媒は石炭の転化を進めるのに有効な触媒といえる。高い反応温度の時、反応生成物がさらに重合しやすく高分子物質を作るために石炭転化率は低くなるが、温和な反応条件下では水素系、合成ガス系ともに同程度の高い活性を得ることが可能である。溶剤のデカリンはモデル化合物の場合と同様に,trans/cis比の増加が大きい時石炭の転化率も高いことから、デカリンの異性化と石炭の水素化との関連が示唆される。また1‐メチルナフタレンは水素供与性がないが、テトラリンの場合と同程度の活性を与えることに寄与し、1ーナフト-ルと同じ作用を示したと思われる。