ミクロポーラス反応場における水素化脱硫反応機構と高活性脱硫触媒の設計

微孔反应场加氢脱硫反应机理及高活性脱硫催化剂设计

• 批准号: 07242203
• 负责人: 杉岡 正敏
• 金额: $ 1.6万
• 依托单位: Muroran Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1995
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1995 至 1997
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-07242203/
• 关键词: チオフェン; 水素化脱硫反応機構; ゼオライト; 貴金属; 触媒設計; 高活性脱硫触媒; ブレンステッド融点; スピルオーバー水素

本研究では、地球環境改善のための高活性脱硫触媒を開発するために、種々のゼオライト(USY,HZSM-5など)に種々の貴金属(Pt,Rh,Pd,Ru)を担持した触媒を調製し、これらの触媒上でのチオフェンの水素化脱硫反応(HDS)機構を検討した。この結果、USY担持貴金属触媒のHDS活性は貴金属の種類によって大きく変化し、Pt/USY触媒が最も高いHDS活性を示した。この触媒のHDS活性は実用触媒であるCoMo/Al_2O_3触媒よりも高いものであった。Pt/USY触媒のHDS活性は反応時間とともに徐々に低下する傾向を示したが、PtとPdとを組み合わせることにより、HDS活性の低下をかなり改善することができた。一方、HZSM-5担持貴金属においても、担持する貴金属の種類によってHDS活性は大きく変化し、とくにPt/HZSM-5担持貴金属においても脱硫率100%近い活性と長時間安定な活性を示すことが明らかとなった。さらに、Pt/USYおよびPt/HZSM-5触媒上でのチオフェンのHDS反応機構をFT-IRを用いて詳細に検討した。この結果、チオフェンはUSY,HZSM-5細孔内のブレンステッド酸点と強く相互作用して活性化され、一方水素は外表面上のPt上で活性化されてスピルオーバー水素となり、細孔内で活性化されているチオフェンを攻撃してHDS反応が進行することが明らかとなった。

This study is aimed at the development of high activity desulfurization catalysts for improving the global environment. The support of noble metals (Pt,Rh,Pd,Ru) on the catalysts and the mechanism of hydration desulfurization reaction (HDS) on the catalysts are discussed. The results show that the HDS activity of USY supported noble metal catalyst varies greatly depending on the noble metal species, and Pt/USY catalyst has the highest HDS activity. The HDS activity of this catalyst is not the same as that of CoMo/Al_2O_3 catalyst. Pt/USY catalyst has a tendency to decrease in HDS activity due to the combination of Pt and Pd. The HDS activity of Pt/HZSM-5 supported noble metal is greatly changed according to the type of noble metal supported. The desulfurization rate of Pt/HZSM-5 supported noble metal is 100% near the middle activity. The activity is stable for a long time. The HDS reaction mechanism on Pt/USY and Pt/HZSM-5 catalysts was investigated in detail. As a result, the HDS reaction proceeds in the pores of USY,HZSM-5. The HDS reaction proceeds in the pores of USY, HZSM-5.

项目成果

M.Sugioka: "Hydrodesulfurization of thiophene over noble metals supported on ZSM-5 Zeolites." Studies in Surface Science and Catalysis. 94. 544-551 (1995)

M.Sugioka：“噻吩在 ZSM-5 沸石负载的贵金属上的加氢脱硫。”

M.Sugioka: "New hydrodesulfurization catalysts : Noble metals supported on USY zeolite." Catalysis Today,. (in press). (1996)

M.Sugioka：“新型加氢脱硫催化剂：USY 沸石上负载的贵金属。”

M.Sugioka: "Hydrodesulfurization of thiophene over Pt/HZSM-5 Catalyst." Proceedings of International Symposium on Zeolite in China.173-180 (1995)

M.Sugioka：“噻吩在 Pt/HZSM-5 催化剂上的加氢脱硫。”

M.Sugioka: "Hydrodesulfurization of thiophene over Pt supported on Zeolites." Abstract of International Forum on Environmental Catalysis ′95. 53-53 (1995)

M.Sugioka：“沸石负载的铂上的噻吩加氢脱硫。”国际环境催化论坛摘要 95（1995 年）。