ミクロポーラス反応場における水素化脱硫反応機構と高活性脱硫触媒の設計

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本研究では、地球環境改善のための高活性脱硫触媒を開発するために、種々のゼオライト(USY,HZSM-5など)に種々の貴金属(Pt,Rh,Pd,Ru)を担持した触媒を調製し、これらの触媒上でのチオフェンの水素化脱硫反応(HDS)機構を検討した。この結果、USY担持貴金属触媒のHDS活性は貴金属の種類によって大きく変化し、Pt/USY触媒が最も高いHDS活性を示した。この触媒のHDS活性は実用触媒であるCoMo/Al_2O_3触媒よりも高いものであった。Pt/USY触媒のHDS活性は反応時間とともに徐々に低下する傾向を示したが、PtとPdとを組み合わせることにより、HDS活性の低下をかなり改善することができた。一方、HZSM-5担持貴金属においても、担持する貴金属の種類によってHDS活性は大きく変化し、とくにPt/HZSM-5担持貴金属においても脱硫率100%近い活性と長時間安定な活性を示すことが明らかとなった。さらに、Pt/USYおよびPt/HZSM-5触媒上でのチオフェンのHDS反応機構をFT-IRを用いて詳細に検討した。この結果、チオフェンはUSY,HZSM-5細孔内のブレンステッド酸点と強く相互作用して活性化され、一方水素は外表面上のPt上で活性化されてスピルオーバー水素となり、細孔内で活性化されているチオフェンを攻撃してHDS反応が進行することが明らかとなった。