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金属酸化物よりなる固体超強酸の合成

由金属氧化物组成的固体超强酸的合成

基本信息

批准号：
07242201
负责人：
荒田一志
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Hokkaido University of Education
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1995
资助国家：
日本
起止时间：
1995 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-07242201/
关键词：
超強酸固体超強酸金属酸化物触媒

项目摘要

超強酸であるSO_4/ZrO_2にPtの量を7〜8重量%と大量に添加するとブタンのイソブタンへの骨格異性化に、驚くほどの高活性を示すことが見い出され、他の貴金属であるIr,Rh,Ru,Os,Pdにも同様の効果が示された。この調製方法をFeに応用し、酸化鉄状態での超強酸発生の可能性を調べた。Fe_2O_3/ZrO_2をジルコニアゲルのFe(NO_3)_3水溶液への含浸法で調製し、300℃で3時間乾燥した(Fe量はゲルに対して2重量%)。このものの2gに30mlの1N H_2SO_4にろ紙上で接触させ、風乾後空気中焼成した。ブタンの反応をパルス法(触媒量0.2g、Heキャリヤ-20ml/min、ブタン量0.05ml)にて行い、第10パルスの値を触媒活性とし、触媒の焼成時間との関係を見た。その結果、転化率が触媒の焼成温度と時間に大きく依存し、最高活性は700℃、24時間以上に示された。種々の温度で24時間焼成したFe_2O_3/ZrO_2触媒の反応結果を、触媒の表面積とイオウ含有量と共にそれらの関係を調べた。SO_4/ZrO_2(650℃)(Ho≦-16.04)触媒は本条件では活性を示さない。焼成後の触媒に含まれるイオウ量と活性との間に相関が見られず、最高活性を示した700℃、48および72時間焼成のものではそれぞれわずかに0.39、0.31%のみであった。本触媒のXPS測定ではFe_2O_3に近いスペクトルを示し、焼成時間による変化は見られなかった。触媒の調製において硝酸鉄と硫酸の含浸を逆にすると、極めて活性が低かった。イオウを殆ど含まないFeとZrO_2からなる超強酸を合成した。焼成中に発生するSO_xがFeと担体とに相互関係を与えたと思われる。

Superacid SO_4/ZrO_2 with Pt content of 7 ~ 8 wt % or a large amount of Pt can be added to the catalyst to improve the lattice properties and activity of the catalyst, and other noble metals such as Ir,Rh,Ru,Os and Pd can be obtained. This modulation method adjusts the possibility of superacid formation in the acidic iron state due to the use of Fe. Fe_2O_3/ZrO_2 solution was prepared by immersion method and dried at 300℃ for 3 hours (Fe content = 2 wt %). The mixture was dried in air and burned in air after contact with 2g of 30ml of 1N H_2SO_4. The relationship between catalyst activity and catalyst firing time is shown in the reaction method of catalyst (catalyst amount 0.2g, He content-20ml/min, catalyst amount 0.05ml). The results show that the conversion rate depends greatly on the sintering temperature and time of the catalyst, and the maximum activity is 700℃ and more than 24 hours. The reaction results of Fe_2O_3/ZrO_2 catalyst sintered at 24 ℃ and the surface area and content of Fe_2O_3/ZrO_2 catalyst were adjusted. SO_4/ZrO_2(650℃)(Ho ≤-16.04) catalyst shows no activity under these conditions. After firing, the catalyst content, activity and time correlation were observed, the highest activity was observed at 700℃, 48 ℃ and 72 ℃, and the catalyst content was 0.39 and 0.31%. XPS determination of Fe_2O_3 in this catalyst shows that the catalyst has been sintered for a long time. The catalytic activity of iron nitrate and sulfuric acid is very low. The synthesis of superacids containing Fe and ZrO_2 The relationship between SO_x and Fe in the combustion process