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金属酸化物よりなる固体超強酸の合成

由金属氧化物组成的固体超强酸的合成

基本信息

批准号：
08232204
负责人：
荒田一志
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Hokkaido University of Education
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-08232204/
关键词：
超強酸固体超強酸金属酸化物触媒

项目摘要

1.最近、超強酸触媒として硫酸化ジルコニアが取り上げられ、多くの研究報告がある。更にこのものにPt,Feなどの金属添加超強酸の報告も増加しており、Ptの他にIrなどの貴金属を大量に添加した新しい触媒も合成された。今年度はこれら超強酸の反応性を中心に検討した。2.n-ペンタンの異性化反応は、逐次的に進行し、時間と供にi-ブタンが主生成物となる。共存物質としてはH_2、N_2、エタン、n-ブタン、メチルシクロペンタンを用いた。n-ブタン共存下では、i-ブタンやヘキサン類は得られず、骨格異性化のみが選択的に進行した。メチルシクロペンタン共存下でも同様の結果を得た。共存させたn-ブタンは全く反応しなかった。3.n-ブタンの異性化では誘導期が観測される。活性化エネルギーは、誘導期では13.0Kcal/mol、終了後では8.7Kcal/molであることから誘導期前では単分子反応、後では一級カチオンを経由しない二量化カチオン中間体の2分子的な反応が起きている。4.気相系でのイソブタンによる1-ブテンのアルキル化反応を行ない、C_8アルキレートへの活性、選択性及び反応機構、等について検討した。酸強度の強い触媒ほどTrimethylpentane(TMP)の生成量は高い値を示したが、酸量の多い触媒では副反応であるクラッキングによるC_5〜C_7生成物が多く生成したためC_8選択率は低かった。SO_4^<2->/Fe_2O_3にほとんど活性が無いことから、この条件下ではH_0=-13よりも強い酸強度を必要とすると考えられる。SO_4^2-/ZrO_2にFe、Ptなどの金属を担持したものは比較的に高活性であったが、Fe、Snを担持したものではC_5〜C_7が多く生成し、Mn/SO_4^<2->/ZrO_2ではほとんどC_8Paraffinが得られなかった。すべての触媒は、C_5〜C_7、C_8paraffin、C_8olefinの順に短時間で失活したが、Pt/SO_4^<2->/ZrO_2は比較的長い時間活性を維持した。

1. Recently, super acid catalyst has been reported in many research reports. In addition, Pt,Fe and other noble metals were added in large quantities to the catalyst synthesis. This year's super acid reaction center is discussed. 2. The heterosexual reaction of n-selection is carried out successively, and the time is provided for the main product. The blue shift substance is H_2, N_2, N-N, N-N. N-P blue shift, i-P blue shift, i-P blue The result of the blue shift is the same as that of the blue shift. Coexistence is not a problem. 3. The heteromorphization of n-ring was studied. The activation period is 13.0Kcal/mol, the induction period is 8.7Kcal/mol, the induction period is 13.0Kcal/mol, and the intermediate is 13.0Kcal/mol. 4. The research on the activity, selectivity and reaction mechanism of C_8 phase system. The yield of Trimethylpentane(TMP) was higher than that of TMP, and the yield of C_5 ~ C_7 was lower than that of TMP. SO_4^<2->/Fe_2O_3 is the most active and the most active in the world. SO_4 ^2-/ZrO_2 supports Fe, Pt and other metals, and has relatively high activity. Fe, Sn supports C_5 ~ C_7. Mn/SO_4^<2->/ZrO_2 supports C_8Paraffin. Pt/SO_4/ZrO_2 catalyst, C_5 ~ C_7, C_8 paraffin and C_8 olefin were inactivated in short time, but the activity of Pt/SO_4<2->/ZrO_2 catalyst was maintained in long time.