プロトン導電体のキャリア移動に関する研究

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SrCeO3高温型プロトン伝導体は水蒸気や水素雰囲気中でプロトンを溶解し,伝達する.これらの物質は燃料電池や水素センサなどのデバイスへの応用が期待されている.しかし,これらの物質におけるキャリヤの詳細な伝導機構については解明されていない.本研究では,この伝導機構を明らかにするために,重水で処理した試料についてSIMSを用いた解析を行った.マススペクトル測定の結果より,キャリヤを含む二次イオン種としてM/e=2(D)および20(DH_2O)の二次イオン種を見出した.また,移動しやすいキャリヤとそうでないキャリヤの存在を確認した.これらの二次イオン種をプローブとして,キャリヤの移動を調べた.短時間重水蒸気を接触させた試料断面測定では,濃度勾配のあるデータを得た.しかし,長時間熱処理した試料測定では,深さに関係なくほぼ一定の強度を得た.得られた濃度勾配データに,拡散方程式の解析解をフィッティングさせることによって,試料中のジュウテリウムイオンの拡散係数を求めた.以上の測定を熱処理温度を変えて行い,ジュウテリウムイオン拡散による活性化エネルギーを求めた.拡散係数およびその活性化エネルギーについては従来の間接法により求めた値と比較し考察を行った.また,ドープ量を変えた試料について,ジュウテリウムイオン拡散係数を求め比較した結果,拡散係数はドーパント濃度にほとんど影響を受けないことがわかった.SIMS測定から得たジュウテリウムイオンの拡散係数および電気伝導度の測定結果をアインシュタインの関係式に代入し,ジュウテリウムイオン溶解度を求めることにも成功した.