組成傾斜化による広温度域高誘電性材料の開発

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Ta_2O_5,Nb_2O_5,K_2CO_3粉末を出発原料とし、K(Ta_xNb_<1-x>)O_3でx=0.3〜0.7の組成に秤量混合後、1273Kで10.8ks仮焼した。これを粉砕して白金ボ-トに入れて97K/ksで、各組成における液相線温度よりも約50K高い温度まて昇温し、600s保持した後、1073Kまで28K/ksで冷却し、その後は炉冷して単結晶を合成した。白金ボ-トの内部に析出した結晶は、一辺が0.5mmから2.0mmの方形単結晶てあった。X線粉末回折法により、これらの結晶がペロブスカイト型の結晶構造であることが判明した。x=0.3の原料組成で得られたK(Ta_xNb_<1-x>)O_3単結晶を厚さ約0.2mmになるように両面から研磨した試料では、正方晶領域を斜方晶領域が取り組む構造がみられた。一方、x=0.4の原料組成で得られたK(Ta_xNb_<1-x>)O_3単結晶の試料では、中心部にある立方晶相の領域を正方晶の領域が、またさらに外側を斜方晶相の領域が取り巻く累帯構造が偏光顕微鏡により観察された。正方晶相では、{100}面に対して約45°の方向に、斜方晶相の領域では{100}面に平行に双晶がみられた。この同じ結晶の組成をEPMAで線分析した結果、中心部はTa成分に富み、周辺部に向かうにつれて徐々にTaが滅少しNbが増加し、結晶系が変わる境界においても、組成変化に不連続はみられなかった。x=0.3の原料組成で得られた組成傾斜K(Ta_xNb_<1-x>)O_3単結晶の周波数100kHzにおける誘電率(ε)と誘電損失(tanδ)の温度依存性の測定結果より、均一組成では固溶体のキュリー点である473Kに急峻な誘電率の温度変化がみられるのに対し、組成傾斜単結晶の誘電率は、300Kから700Kにいたる幅の広いピークを持った緩やかな温度変化を示した。また、300Kから700Kまでの誘電損失は0.05以下であり、誘電率がピークをもつ470K付近においても、その変動は小さかった。