電気二重層の超高真空シュミレーションとその応用

双电层超高真空模拟及其应用

• 批准号: 09237259
• 负责人: 伊藤 正時
• 金额: $ 1.15万
• 依托单位: Keio University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1997
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1997 至 1999
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-09237259/
• 关键词: Pt(111)電極表面; 電気二重層構造; UHVシュミレーション; 硫酸; 塩酸; 一酸化炭素; メタノール

(1)硫酸酸性水溶液中Pt(111)電極表面に形成させる電気二重層構造(0.4-1.1V)のUHVシュミレーション:2MLの水を前吸着してSO3ガスを導入し190Kまでのアニールにより0.4-0.8Vまでの二重層構造、√3x√7-(HSO4+H30+)、を再現できた。また、250Kまでのアニールにより0.8-1.1Vまでの二重層構造、√3x√3-H2SO4、を再現できた。0.4-1.1V,100-250Kの範囲内では、水溶液中でも、UHV中でも、両構造を可逆的に変化させることが可能である。(2)硫酸酸性水溶液中Pt(111)電極上のメタノールの酸化反応(0.4-1.2V)に関するUHVシュミレーション:4x4-CO(q=0.2)を前吸着させた後、水、SO3を導入してアニールすることにより、COと共吸着したHS04-あるいはH2SO4による同等なin-situ IRAS、UHV IRASを得た。さらに、in-situ STM,UHV LEEDにおいても√7x√7あるいは3x3による共吸着構造を確認できた。0.9V以上、250K以上では吸着COの被覆率が減少して硫酸はSO3として吸着している。このときは、√7x√7R19.1-(CO+SO3)の共吸着構造が完成している。水溶液中でも、UHV中でも、この吸着SO3は水和されるものの水とまったく反応しない。SO3(ad)は酸化電流が流れなくなる電位領域で存在しており、このSO3(ad)によるsite blockingがメタノールの酸化反応を抑制している。(3)塩酸酸性水溶液中Pt(111)電極上の吸着塩素の構造に関するUHVシュミレーション:塩酸酸性水溶液中で観測されたPt(111)-3x3-C1構造がUHV中でもみいだされた。その他にも、c(4x2)-C1構造が確認できた。HC1を導入前後に水を吸着させるとこれらとは全く異なったH3O++C1-の構造が観測された。

(1)The UHV regime of Pt(111) electrode surface formed in sulfuric acid aqueous solution was 0.4-1.1V. The UHV regime of Pt (111) electrode surface was 0.4-0.8V. The UHV regime of Pt (111) electrode surface was 0.4- 1.1V. The UHV regime of Pt (111) electrode surface was 0.4-0.8V.また、250Kまでのアニールにより0.8-1.1Vまでの二重层构造、√3x√3-H2SO4、を再现できた。0.4- 1.1V, 100 -250K, reversible in aqueous solution, reversible in UHV, reversible in structure (2)In acidic aqueous sulfuric acid solution, Pt(111) electrode is used for acidification reaction (0.4-1.2V). After adsorption of 4x4-CO(q=0.2), water and SO3 are introduced into Pt (111) electrode, CO and HS (04-) are adsorbed together, and H2SO4 and UHV IRAS are obtained. In addition, in-situ STM,UHV LEED can be used to confirm the co-adsorption structure of 7x 7 x 7 x 3 x 7 x 7 Above 0.9V and above 250K, the coverage of CO decreases and SO3 decreases. 7x√7R19.1-(CO+ SO3) co-adsorption structure is completed. In aqueous solution, SO3 is adsorbed in UHV, and water is adsorbed in UHV. SO3 (ad) acidizing current flow field exists in the field of site blocking and inhibition of acidification. (3)The structure of Pt(111) adsorbed on Pt(111) electrode in acid aqueous solution is related to UHV system. Pt(111)-3x3-C1 structure is detected in acid aqueous solution. C(4x2)-C1 structure is confirmed. The structure of HC1 before and after the introduction of H3O ++C1-was measured.

项目成果

M.-B.Song,K.Momoi,M.Ito: "Scanning tunneling microscopy study of C(2x4)-NO/Pt(001)" Jpn.Journal of Applied Physics. 36,11B. L1528-L1530 (1997)

M.-B.Song、K.Momoi、M.Ito：“C(2x4)-NO/Pt(001) 的扫描隧道显微镜研究”Jpn.应用物理学杂志。

Y.Shingaya and M.Ito: "Simulation of the electric double layers on Pt(111)" Surface Science. 386. 34-47 (1997)

Y.Shingaya 和 M.Ito：“Pt(111) 上双电层的模拟”表面科学。

Y.Honda,M.-B.Song,M.Ito: "Current oscillations during the oxidation of formic acid on Pt(100)as studied by in situ time-resolved infrared reflection absorption spectroscopy" Chemical Physics Letters. 273. 141-146 (1997)

Y.Honda、M.-B.Song、M.Ito：“通过原位时间分辨红外反射吸收光谱研究 Pt(100) 上甲酸氧化过程中的电流振荡”《化学物理快报》。