高密度レーザー光子場におけるフォノンダイナミクスとその制御

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固体における構造相転移はX線散乱や中性子散乱により研究が行われており、特に"ソフトフォノンモード"のダイナミクスについてはラマン散乱分光によってこれまで研究されている。このようなソフトモードの周波数は通常極めて低い。さらに格子温度が転移温度Tc近辺では"0"に接近するため、相転移の研究は周波数領域での分光を用いた場合、実験上問題がある。一方、時間領域分光はこのような低周波数のフォノンモードの測定を原理的に可能にする点、都合がよい。加えて、時間領域測定は通常の周波数領域の方法では難しい、高密度光励起(ポンプパワー>mJ/cm^2)による非熱的相転移の観測・制御も原理的には可能である。そこで本研究では、強誘電体物質における構造相転移ダイナミクスを探るため、フェムト秒ポンプープローブ反射率測定を用いてPb_<1-x>Ge_xTe(x=0.07)のコヒーレントソフトモードの観察を行った。特に励起パワー依存性について詳しく調べた。時間分解反射率測定はフェムト秒増幅パルスレーザーによるポンプープローブ法によって行った。モードロックチタンサファイアレーザーの出力は再生増幅器で増幅され、繰り返し速度は100KHz、パルス幅は<140fsであった。レーザーパルスの中心エネルギーは1.55eV(波長800nm)であった。励起パワーが増加するに従い電子の応答成分は大きくなる一方、コヒーレントフォノンからの応答は徐々に弱くかつブロードになっていった。観察されたA_1モード周波数(ω_1)は低パワーでの0.86THzから、ポンプパワーの増加に伴い0.57THzへと明らかに減少した。観察されたフォノンソフニングは、高密度側の励起に飽和挙動が見られることから、電子・フォノン結合に起因するものと推察される。一方、観測された減衰速度はラマン測定による熱励起フォノンと比べると圧倒的大きかった。また、周波数と比較すると、減衰速度は対応する周波数の観測値より相当大きいことが分かった。これはコヒーレントA_1フォノンのover-damping(振動が1周期終える前に減衰する挙動)である。これは"環境"との強い結合の存在を示しており、Pb_<1-x>Ge_xTeにおけるフォノンの位相緩和は非調和フォノン-フォノン結合に支配されていると結論できる。