固体酸化物形燃料電池における高温反応場界面形成の科学

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固体酸化物形燃料電池(SOFC)は作動温度が高く、総合エネルギー変換効率の優れた魅力的な発電システムである。通電効果として知られている分極時の界面状態変化については、発電性能および長期安定性に大きな影響をおよぼすことが知られているものの、その現象の本質はまだ明確になっていない。本研究ではこの点に着目し、SOFCの高温電極反応場における界面形成と発電性能に及ぼす影響について研究を進めた。アノード、またはアノード/電解質界面は、発電特性が劣化する方向にのみ変化することが分かつた。通電による発電性能の向上は、ランタンを含む空気極とジルコニアを含む電解質を組みあわせた場合に、空気極または空気極/電解質界面に起因することが、インピーダンス解析の結果明らかになった。この性能向上は通電開始後数時間経過後に見られる時間スケールでおこった。空気極/電解質または空気極での通電効果を検討するために、対極にPtを用いたセルで通電効果の検証をしたところ、空気極-参照極間の電位差がある一定値以上になると、端子電圧が一定周期で振動し、電極性能が活性化する現象が見られた。活性化と振動現象が見られる電位差は、測定雰囲気の酸素分圧に依存し、また、カソーディック-アノーディックに電流を流す方向を変えると可逆性があることを見いだした。このような振動現象は他に報告されておらず、活性化との関連が深いことから、現象の解明が通電効果の本質の解明に重要であると考えられる。この振動現象は数十秒から数分のスケールで起こり、測定雰囲気の酸素分圧によること、可逆性があることから、空気極材料の酸素不定比性や酸素欠陥の生成と消滅、もしくは空気極中に含まれる遷移元素の酸化還元が深く関与していると考えられ、空気極における酸素還元反応の活性と密接に関連していると思われる。