光に起因する電子・イオンダイナミクスに対する実時間シミュレーション法の開発

光诱导电子和离子动力学实时模拟方法的发展

基本信息

批准号：
19019002
负责人：
矢花一浩
金额：
$ 2.24万
依托单位：
University of Tsukuba
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2007
资助国家：
日本
起止时间：
2007 至 2008
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究の目的は、時間依存密度汎関数理論に基づき、光と物質の相互作用に関するミクロな理解を発展させる上で有効な多電子の量子ダイナミクスを記述する汎用のシミュレータを開発することである。これまで、実空間・実時間法により電子波動関数を時間発展させ、各時刻にイオンに働く力を用いてイオン運動を行う、電子とイオンの運動を結合させたシミュレーションプログラムを開発し、超並列計算機を用いた計算の有効性を検証してきた。本年度は本研究の最終年度として、サイズの大きい分子の光応答に対する計算例としてフラーレンC_<60>の光吸収計算を行い、また分子や誘電体とパルスレーザーの相互作用に対する計算例として、フラーレンのクーロン爆発やダイヤモンドのコヒーレントフォノン生成メカニズムを検証する計算を行った。フラーレンの振動子強度に関しては、十分広い空間で計算を遂行することにより、電子のイオン化に対する境界条件を正しく考慮し収束した分布が得られることを確認した。計算からフラーレンの球殻構造を反映して高い励起エネルギー領域まで離散的な構造が現れることを示し、それらが実験的な測定結果を高い精度で再現することを示した。このようにして、本研究で開発された計算コードが比較的大きな分子の振動子強度分布を定量的に調べる上で、極めて優れた方法であることが分かった。強いパルスレーザーのもとでの運動に関しては、フラーレンのクーロン爆発に対する予備的検討を行い、このサイズの系で必要となる計算リソースを見積もった。誘電体との相互作用に関しては、本研究で開発した方法が、コヒーレントフォノン生成の理解に有効であることを明示した。

这项研究的目的是开发一个通用模拟器，描述了多电源的量子动力学，这些动力学有效地基于时间依赖性密度功能理论来开发对光 - 物质相互作用的微观理解。到目前为止，我们已经开发了结合电子和离子运动的模拟程序，这些程序涉及使用实时和实时方法来开发电子波函数的时间，并使用每次作用于离子作用的力进行离子运动，并验证了使用大量平行计算机计算的有效性。今年，作为这项研究的最后一年，我们进行了富勒烯C_ <60>的光吸收的计算，作为大分子光反应的计算的一个示例，还使用计算分子与介电和脉冲激光器之间的相互作用来验证Flulererenes和diomondss and Diamondss and Diamondss and Diaonds oferent phorent pernoter的机制。关于富勒烯振荡器强度，可以证实，通过在足够宽的空间中执行计算，可以通过正确考虑电子电离的边界条件来获得收敛分布。计算表明，离散结构出现在高激发能区域中，反映了富勒烯的球形壳结构，并且这些结果以高精度重现了实验测量结果。通过这种方式，发现这项研究中制定的计算代码是一种非常出色的方法，用于定量检查相对较大的分子的振荡器强度分布。关于在强脉冲激光器下的运动，对富勒烯的库仑爆炸进行了初步检查，以估算此大小系统所需的计算资源。关于与电介质的相互作用，可以清楚地表明，这项研究中开发的方法有效理解相干的声子产生。