レーザー光電子分光による半導体界面光励起電子ダイナミクスの直接観測と学理の探求

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A.層状半導体を対象とした高密度励起状態の光電子分光測定: 層状半導体であるGaSeを対象とした光励起状態の光電子分光を進めた。GaSeの光励起状態においては励起子が形成され、かつ高強度に光励起した場合には励起子状態から電子正孔プラズマ状態に遷移するモット転移が生じると分光測定から報告されている。しかし励起子から電子正孔プラズマ状態に遷移する際に生じる励起電子の変化を光電子分光等の手法を用いて直接的に見た実験報告は未だない。本年度我々は、再生増幅器を光源としたポンプ・プローブ光電子分光測定(ポンプ光3.2 eV プローブ光6.4 eV)によって、GaSeの光励起状態の光電子信号取得に成功した。また、光電子分光による光励起状態観測の際に障壁となり得る空間電荷効果の大きさについて評価し、本測定では大きな問題にはならないことを確認した。さらに、光励起したGaSeからの発光についてストリークカメラを用いた時間分解分光を並行して行い、寿命などの基礎的なパラメータを取得した。B.3次元半導体を対象とした測定: 3次元半導体の典型物質である亜酸化銅を対象としたポンプ・プローブ光電子分光測定を目標としている。本年度は、光電子分光測定に適切な励起強度について検討するため、亜酸化銅における高密度電子正孔系の状態観測を発光観測により進めた。C.光触媒物質を対象とした測定:代表的な光触媒物質であるTiO2やSrTiO3等を対象として研究を進める。本年度は、半導体や絶縁体を光電子分光測定する際に障壁となる、チャージアップについてその対策を検討した。D.光源開発: 我々が開発している誘電体ナノメンブレンを用いた真空紫外領域における円偏光3倍波発生法は多様な励起光源に適用でき、特に光電子分光用の光源として期待される。本年度は光電子分光への活用を目指し、導入のための光学系などの構築・設計を進めた。