大規模分子系に対する相対論的分子理論の開発

大规模分子系统相对论分子理论的发展

• 批准号: 19029012
• 负责人: 中嶋 隆人
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2007
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2007 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19029012/
• 关键词: 理論化学; 相対論的分子理論; 大規模分子理論

大規模な分子計算を実現するため,dual-level密度汎関数法(DFT)とよぶDFT計算の新しい近似理論を開発した.DFTは適度な精度と効率性をもっていて,基底状態における大規模な分子の電子状態計算に現在もっともよく用いられている方法である.しかしながら,従来のDFTではSCFの手続きが必要であるため,大規模な分子系に対してはそのSCF回数が計算コストを増加させる原因となる.dual-level DFTは,計算時間を要するSCFの手続きを避ける,DFT計算に対する新しい近似理論である.この方法では,まず,2組の基底関数と交換相関汎関数の組を決定しておく.ひとつは最終的なエネルギー計算に使用する高レベルセットで,もうひとつは高レベルセットよりも低いコストで計算ができる低レベルセットである.dual-level DFTの目的は,高レベル・高コストのセットを用いた従来のSCF計算の結果を,低レベル・低コストのセットを用いて,SCF計算をせずに精度を落とすことなく再現することにある.dual-level DFTでは,最終的なエネルギー計算の際にSCFを行わないかわりに,低レベルセットを用いたDFT計算により,全系の電子密度を決定しておく.得られた電子密度を用いて,参照となるKSエネルギーを計算する.高レベルセットの効果は,参照KSエネルギーに対して摂動として補正する.高レベルセットでSCF計算を行わないので,大幅な高速計算が実現できる.また,得られる結果はSCFに基づいたDFTの結果と遜色がない.本年度はdual-level DFT法を4成分相対論的分子理論に拡張した.また,dual-level DFT法で大規模分子の化学反応の解明を行うために,その解析的エネルギー微分法を開発し,実際に大規模分子の化学反応の計算を行った.dual-level DFT法は変分的な方法ではないため,エネルギーの微分表式を求める際には,分子軌道の核座標微分をあらわに考慮する必要があるが,効率的な実装により高速化を実現した.

A new approximation theory for DFT calculations is developed.DFT calculations are performed with moderate accuracy and efficiency. The reason why SCF loop number increases in large-scale molecular systems is due to the necessity of DFT computation. This method is based on the determination of two sets of base correlation numbers and exchange correlation numbers. The purpose of the dual-level DFT is to calculate the SCF calculation results using the high and low resolution methods. The dual-level DFT is to calculate the SCF calculation results using the high and low resolution methods. When calculating SCF, the electron density of the whole system is determined by DFT calculation. The electron density is calculated with reference to KS. The results of the test are as follows: Refer to KS for the test results. High speed SCF computing is possible, and high speed computing is possible. The result of SCF is better than that of DFT. This year, the dual-level DFT method is applied to the molecular theory of 4-component correlation theory. The dual-level DFT method has been developed to solve the chemical reactions of large-scale molecules. In fact, the dual-level DFT method has been used to calculate the chemical reactions of large-scale molecules. The dual-level DFT method has been developed to solve the differential equations of molecular orbitals.

项目成果

Theoretical investigation of the excited states of coumarin dyes for dye-sensitized solar cells

• DOI: 10.1021/jp0720688
• 发表时间: 2007-06-28
• 期刊: JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY A
• 影响因子: 2.9
• 作者: Kurashige, Yuki;Nakajima, Takahito;Nishikitani, Yoshinori
• 通讯作者: Nishikitani, Yoshinori

Linear-scaling multipole-accelerated Gaussian and finite-element Coulomb method

线性缩放多极加速高斯和有限元库仑法

• 发表时间: 2008
• 期刊: J. Chem. Phys. 128
• 作者: M. A. Watson;Y. Kurashige;T. Nakajima;and K. Hirao
• 通讯作者: and K. Hirao

The Gaussian and finite-element Coulomb method for the fast evaluation of Coulomb integrals

用于快速计算库仑积分的高斯和有限元库仑法

• 发表时间: 2007
• 期刊: J. Chem. Phys. 126
• 作者: Y. Ohtsuka;J. Hasegawa;and H. Nakatsuji;J. Hasegawa;長谷川淳也;J. Hasegawa;長谷川淳也;J. Hasegawa;J. Hasegawa;J. Hasegawa;J. Hasegawa;M. A. Watson;Y. Kurashige
• 通讯作者: Y. Kurashige

Relativistic molecular theory towards large molecular calculations

大分子计算的相对论分子理论

• 发表时间: 2007
• 作者: Y. Ohtsuka;J. Hasegawa;and H. Nakatsuji;J. Hasegawa;長谷川淳也;J. Hasegawa;長谷川淳也;J. Hasegawa;J. Hasegawa;J. Hasegawa;J. Hasegawa;M. A. Watson;Y. Kurashige;Y. Kurashige;T. Nakajima
• 通讯作者: T. Nakajima