酸素反応を範とする金属錯体触媒を用いる酸素酸化の研究

金属络合物催化剂氧反应的氧氧化研究

基本信息

  • 批准号:
    63607519
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.09万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    1988
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    1988 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

シトクロムP-450のモデル反応として金属ポルフィリンを触媒とするアルケン、アルカンの酸素化が数多く報告されているが、特殊な酸化剤が必要で、最も単純で理想的な酸化剤である酸素分子自身を酸化剤とする例は少ない。活性水素を持つクメンを用いると、酸素分子で効率よくアルケン、アルカンの酸素化が起ることを見いだした。この新しいモデル反応について詳しく調べた。1.単純な反応系(酸素-金属ポルフィリン-基質):酸素分子を用いるこれまでのモデル反応では還元剤を共存させる必要があり、還元剤と酸素または生成物との副反応が起こり、効率が悪い。クメンを溶媒に用いる本反応は還元剤を必要としない単純な系でアルケン、アルカンの酸化が触媒的に進行する。クメン以外の溶媒はほとんど有効でない。2.高効率反応:アルケンのエポキシ化、アルカンの水酸化が効率よく起こり、触媒当りのターンオーバー数は300近くになる。また消費酸素に基づく収率も30%以上となり、モデル反応として高効率反応である。極めて不活性な基質である脂肪族炭化水素も効率よく酸化される。3.触媒活性:鉄、ルテニウムポルフィリン錯体が高い触媒活性を持つが、これまでのモデル反応で有効な触媒であるマンガン錯体は本反応では不活性であった。かさ高いテトラメシチルポルフィリンや2,6-ジクロロフェニルポルフィリンが高い活性を示した。光照射効果:可視光を照射するとアルケンのエポキシ化は促進されるが、アルケンの水酸化にはあまり効果がなかった。5.反応活性種:リモネンのエポキシ化等から本反応のエポキシ化は親電子的であり、高酸化フェリル錯体が反応活性種と考えられる。またラジカル阻害剤の効果、シス-オレフィンのエポキシ化等からラジカル種が反応に関与していると考えられ、現在詳しく検討中である。
Sitokuro P-450's molecular reaction and metal polymer are used as catalysts. There are many reports of acidification of alkan. Special acidification is necessary. There are few cases where the simplest and purest ideal acidification agent can be acidified by the acid molecule itself. Active water molecules are used in different ways, and acid molecules are used in different ways. This is the first time that I've ever been to a hospital. 1. Pure reaction system (acid-metal complex-matrix): acid molecule is used in the middle of the reaction, and the reaction is necessary for the blue shift of the reaction product. The solvent used in this reaction is necessary for the purification of the solvent and the acidification of the solvent. The solvent other than the solvent is not available. 2. High efficiency reaction: high efficiency, high efficiency, The basic efficiency of the consumer acid is more than 30%. Very inactive matrix, aliphatic hydrocarbon, acid. 3. Catalyst activity: iron, iron High activity is demonstrated by the 2,6-channel. Light irradiation results: visible light irradiation results in water acidification 5. Anti-active species: anti-active species, anti-active species The effect of the resistance agent, the effect of the effect of the resistance agent, the effect of the resistance agent, the effect

项目成果

期刊论文数量(8)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
磯崎隆史: 第三回生体機能関連化学シンポジウム講演要旨集. 273-276 (1988)
Takashi Isozaki:第三届生物功能相关化学研讨会摘要273-276(1988)。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
磯崎隆史: 日本化学会第56春季年会 講演予稿集II. II. 1516 (1988)
Takashi Isozaki:日本化学会第 56 届春季年会论文集 II。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
龍野睦宜: 日本化学会第57秋季年会 講演予稿集. I. 67 (1988)
Mutsuno Tatsuno:日本化学会第 57 届秋季年会论文集 I. 67 (1988)。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
龍野睦宜: 日本化学会第56春季年会 講演予稿集. II. 1390 (1988)
Mutsuno Tatsuno:日本化学会第 56 届春季年会论文集 II。
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  • 作者:
  • 通讯作者:
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  • 资助金额:
    $ 1.09万
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