強光子場による分子配列・変形の分光学的キャラクタリゼーション

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本研究は、周波数および実時間領域の分光学手法を用いて、強光子場による分子配列・変形の詳細を探ることを目的としている。本年度は、実験装置の整備として、(1)フェムト秒コヒーレント分光により分子の回転・振動運動の時間発展を追跡する計測システムの構築、(2)強光子場下の分子のエネルギー準位構造を精密に測定可能な高分解能レーザーの開発、に取り組んだ。(1)としては、測定の簡便性や多様な分子系へ適用可能であることを考慮して、蛍光検出one colorポンプ-プローブ計測法を採用した。現在、2つのフェムト秒パルスを共軸で照射する配置となっているため、そのままでは光電場の干渉効果が現れ、光路長の精密な制御や煩雑なスペクトルの解析が必要になる。そこで、核波束の時間発展のみを抽出するために、2つのパルス間の光位相をランダムに変調し、対応する蛍光信号の揺らぎを検出するCOIN法を適用した。実際の実験では、分光学的情報が完備しているヨウ素分子を取り上げた。光源は、研究室既存のチタンサファイアレーザー励起パラメトリック増幅器を用いたが、ヨウ素分子のB-X遷移を観測するために和周波発生が可能なように改良した。500〜700fs周期の振動波束の回帰を明瞭に観測することができた。断熱冷却された孤立分子に対するCOIN測定は本研究が初めてであり、常温セル条件下と比較して顕著な違いを見出した。(2)としては、連続発振の外部共振器半導体レーザーをシード光として、非線型結晶を用いてパラメトリック発振を行うシステムを構築している。現時点で、シード無しのパラメトリック発振で充分な出力を達成しており、単一モード発振を目指して光学系の精密な調整を行っている。また。強光子場分光実験と緊密に関係し理論解析の基礎となる、高静電場中に置かれた気相孤立分子の分光学的研究を行った。