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非線形コヒーレント分光による分子間相互作用の精密決定

通过非线性相干光谱精确测定分子间相互作用

基本信息

批准号：
20050032
负责人：
大島康裕
金额：
$ 2.5万
依托单位：
Institute for Molecular Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2009
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、周波数領域ならびに実時間領域での非線形コヒーレント分光の活用によって、従来の手法を凌駕する検出感度と測定精度で分子間振動のエネルギー準位構造を明らかにし、その実験的情報に基づいて真に定量性のある分子間相互作用ポテンシャルの決定を行なうことを目指すものである。本年度の成果は下記の通りである。周波数領域の研究としては、芳香環の関与する分子間相互作用を詳細に特定する目的で、ベンゼンを含む分子クラスターを重点的に取り上げた。その中でも最も結合の弱いベンゼン-(He)_n(n=1,2)について、2色のレーザーを利用した共鳴2光子イオン化によって電子スペクトルを測定した。単一縦モードナノ秒パルス光源を利用した高分解能の計測によって各種分光定数を高精度で決定し、詳細なクラスター構造を得た。特に、n=1については、分子間振動が励起した状態に対応する振電バンドを始めて観測することができ、ベンゼン分子面の上下をHe原子が行き来するトンネル運動に起因する分裂を見出した。実時間領域での研究では、超音速ジェット中に生成したNO-Arクラスターを高強度の非共鳴フェムト秒パルスによって励起し、その後、ナノ秒色素レーザーを利用して共鳴2光子イオン化スペクトルを測定した。コールドバンド強度の減少と分子間振動のホットバンド強度の増大が観測され、インパルシブラマン過程によって振動状態分布移動を実現したことを確認した。さらに、2つのフェムト秒パルスで励起を行い、振動基底状態および分子間振動励起状態の分布が、パルス間の遅延時間に対して周期的に変動することを見出した。この状態分布に現れるビートの周波数成分は固有状態間のエネルギー差に直接対応している。本時間領域の分光によって、これまで観測されていなかった分子間振動準位を新たに検出することができた。

This study focuses on the application of nonlinear optical spectroscopy in the frequency domain and the time domain. The sensitivity and measurement accuracy of the molecular vibration are determined by the quantitative information base. The results of this year are recorded below. In the field of cycle number, the molecular interaction between aromatic rings is studied in detail, and the molecular interaction is studied in detail. In the middle of the spectrum, the weak combination of the two colors-(He)_n(n=1,2) was determined by resonance of the two photons. The measurement of high resolution energy, determination of various spectral parameters, and detailed structure are achieved. In particular, n=1, the excitation state of the intermolecular vibration, the vibration and the electric field, the initial measurement, the separation of the molecular surface and the upper and lower He atoms, the separation of the molecular motion, and the separation of the molecular surface. In the study of time domain, the generation of NO-Ar particles in supersonic waves and the determination of high-intensity non-resonance particles in supersonic waves were studied. The decrease of the intensity of vibration and the increase of the intensity of vibration between molecules are confirmed by the measurement of the vibration state distribution in the process of vibration. 2. The excitation time, the distribution of vibration base state and intermolecular vibration excitation state, the delay time of each cycle and the excitation time of each cycle are shown. The frequency components of this state distribution are directly related to the frequency differences between the intrinsic states. This time the spectrum of light, this time the detection of molecular vibration level, this time the detection of new