量子ドット-有機分子配列構造に基づく新規光捕集系の構築

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量子ドットは、優れた光捕集能を有するため、太陽電池などの光電子デバイス材料として非常に魅力的である。しかし、デバイスで重要となる固体状態では、光捕集によって生成した励起子は拡散中に消滅し、材料としての性能が低下してしまう。本研究の目的は、量子ドットの層と有機分子集合体の層がナノメートルレベルで交互に並んだ配列構造を構築することで、量子ドット層で生成した励起子が消滅する前に、有機分子層へのエネルギー移動・電子移動を誘起することである。この目的を達成するために、本年度は「量子ドット-有機分子配列構造の構築」に関して、以下の研究項目を遂行した。1.配列構造の構築に向けたペリレンビスイミド誘導体集合構造の構築目的とした量子ドット-有機分子配列構造を得るには、鋳型となる有機分子集合構造の作製が必要である。そこでまず、有機分子として、量子ドットへの吸着部位となるカルボキシ基を両端に有するペリレンビスイミド誘導体（PBI）を合成した。吸収・発光スペクトルより、PBIは低極性溶媒中においてπ-πスタッキングしていることが分かり、集合構造の形成が示唆された。さらに、透過型電子顕微鏡（TEM）観察より、集合初期では速度論的に形成された粒状集合体（集合体A）が形成し、時間経過によりシート構造（集合体B）へ成長することが明らかになった。2.量子ドット-有機分子配列構造の構築量子ドットとして直径8 nmのペロブスカイト型CsPbBr3ナノ結晶を合成し、上記で得られた2種のPBI集合体（集合体A,B）とそれぞれ混合した。TEM観察により、それぞれ異なる共集合構造が形成されることが明らかとなり、CsPbBr3ナノ結晶と混合するPBIの集合状態を調節することで、最終的に形成する共集合構造が制御可能であることを明らかにした。さらに、吸収スペクトル解析より、共集合メカニズムについての知見も得ることに成功した。