アミドアミン誘導体による新規ナノ触媒の創製と高機能化

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貴金属ナノ結晶は、形態により触媒特性や光学特性が大きく変化することが知られている。また、二種類以上の金属から成る合金ナノ結晶は、それぞれの元素の性質を併せ持つだけでなく新規な特性の発現が期待されることから広く注目を集めている。例えば、球状金ナノ結晶に少量の銀をドープすると、アルコールの酸化反応に対する触媒活性は改善される。本研究では、昨年度までに金ナノフラワーが球状金ナノ結晶に比ベアルコールの酸化反応に対する触媒活性が高いことを示した。本年度は、金と銀からなる合金ナノフラワーの調製を行い、金ナノフラワーよりも高活性な合金ナノ触媒の調製に取り組んだ。金ナノフラワーは、金表面に対し特異的な吸着特性を示すメラミンを保護剤に用いて調製した。ナノフラワー調製時に少量の銀([Ag]/[Au]<0.05)を添加することで、容易に金銀ナノフラワーを得ることができた。金と銀の構成比を変化させても、ナノフラワーの平均直径(75nm)および形状に違いはなかった。さらに、ナノフラワーをアルミナ上へ担持した後、洗浄操作を繰り返し行いメラミンを除去した。洗浄後の担持ナノフラワーを230℃で加熱すると形態が球状へと変化した。そこで、1-フェニルエチルアルコールの酸化反応を用いて、この球状ナノ結晶とナノフラワー結晶の触媒特性について比較検討した。同程度の直径を持つ球状ナノ粒子と比較するとフラワー形態ではアセトフェノンの生成速度が速くなり、金ナノフラワーでは球状金ナノ粒子の10倍以上であった。また、[Ag]/[Au]=0.01のナノフラワーは他の構成比のナノフラワーよりもアセトフェノンの生成速度が速く、金ナノフラワーと比べると2倍以上に達していた。