Design and development of innovative catalysts for direct conversion of polyesters to value-added organic molecules

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廃プラスチックによる環境汚染は世界的な問題であり、資源保護の観点からもそのリサイクルが求められている。従来のポリエステルのリサイクルはエネルギー負荷が大きいため、温和な条件下でポリエステルを高付加価値化合物へ解重合変換する革新的な触媒反応が望まれている。2022年度はポリエステルに多く含まれるC-O結合の変換に関する新しい触媒反応の開発を進めた。担持Auナノ粒子触媒存在下、ジシランをケイ素源として用いることによりアルキルエステル中のC-O結合のC-Si結合への変換が良好に進行し、対応する有機ケイ素化合物が効率的に変換できることを見出した。本反応はエステルやエーテル中の様々なC-Oを変換可能であった。Auナノ粒子の担体として両性酸化物であるZrO2が最適であったが、詳細な反応機構解析を行ったところ、担体表面の酸点がエステルを、塩基点がジシランをそれぞれ活性化することで反応が良好に進行することがわかった。これらの知見をポリエステルの分解反応に展開したところ、脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートの解重合的シリル化が効率的に進行することがわかった。ポリマー中のほぼ100％のC-O結合がC-Si結合に変換され、対応するジシリルアルカンとコハク酸が高収率で得られた。本成果は担持Au触媒系が非常に優れた実用性を有することを示すものであり、これらについて論文報告した。