Development of Soft Solid Electrolytes for All-Solid-State Magnesium Secondary Batteries

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柔粘性イオン結晶（IPC）は可塑性を有する柔らかい結晶であり、熱・電気化学的安定性に優れ、イオン伝導性を示すことから新規固体電解質として期待される。今年度は、固体でありながら電解液の導電率に匹敵する高イオン伝導性IPCを開発することに注力した。まず、側鎖長の異なる2種類のピロリジニウムカチオン（エチルメチルピロリジニウムカチオン（P12）、ジエチルピロリジニウムカチオン（P22））と2種類のスルホニルアミドアニオン（ビスフルオロスルホニルアミド（FSA）、ビストリフルオロメチルスルホニルアミド（TFSA））を組み合わせた4種類のIPCを合成した。これらIPCにMg塩を添加し、IPCのイオン構造、およびMg塩濃度が固体電解質の諸特性に及ぼす効果を調査した。IPC/Mg塩複合体の相転移挙動、結晶構造、Mg塩解離度、電気化学特性は、アニオンの構造によって大きく変化した。FSA系IPC複合体はMg塩濃度の増加に伴い、アモルファス化した。TFSA系IPC複合体はMg塩濃度の増加に伴い融点が低下した。ラマン分光測定より、FSA系IPC複合体はMg塩の解離が促進され、TFSA系IPC複合体はMgとTFSA間でクラスターイオンを形成していることが示唆された。IPC/Mg塩複合体のイオン伝導度は、いずれの系においても、Mg塩濃度の増加に伴い向上した。サイクリックボルタンメトリーを行った結果、Mgの酸化還元挙動が観測された。IPC/Mg塩複合体は、Mgイオン伝導体として機能することがわかり、意義深い成果である。