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最先端プラズマが切り拓く半導体－金属錯体ハイブリッド人工光合成系の高機能化

尖端等离子体首创高性能半导体-金属复合物混合人工光合作用系统

基本信息

批准号：
22KJ1266
负责人：
榊原教貴
金额：
$ 2.33万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2023
资助国家：
日本
起止时间：
2023-03-08 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ1266/
关键词：
光触媒プラズマ二酸化炭素金属錯体半導体

项目摘要

カーボンニュートラルな社会の実現に向けて、光触媒によるCO2還元は大変有望な技術として大きく注目されている。本研究では、植物の二段階光励起機構に倣い半導体と超分子光触媒を融合した、可視光応答CO2還元を駆動するハイブリッド光触媒のさらなる高性能化を目指した。本研究課題では、これまでにほとんど試みられてこなかった半導体と超分子光触媒の接合界面の改質に着目し、低ダメージかつ高密度な表面改質で実績のある液中プラズマ技術を活用することで、界面状態の制御によるハイブリッド光触媒の高性能化を試みている。昨年度までに、グラファイト状窒化炭素（C3N4）にRuRu超分子光触媒を固定化したハイブリッド光触媒において、C3N4へのプラズマ表面改質により、CO2還元反応の耐久性と生成物選択率が大幅に向上することを明らかにした。本年度は、プラズマ表面改質によるハイブリッド光触媒の性能向上の要因を検討した。過渡吸収分光測定および電子スピン共鳴測定を用いることで、プラズマ表面改質によりC3N4表面に深い欠陥準位が生成し、そこへ光励起電子が光照射下で蓄積することで、C3N4からRuRuへの電子移動が促進されていることが明らかとなった。さらに、RuRuのモデル錯体である単核Ru錯体を複合化させたハイブリッド光触媒を用いてCO2還元反応を行い、用いた単核Ru錯体の還元電位から深い欠陥準位のポテンシャルを見積もることに成功した。本成果によってプラズマ表面改質の効果の一端が明確化されたと言え、光触媒設計における新たな方法論としてのさらなる展開が期待できる。

CO2 reduction is expected to increase in the future. This study is aimed at improving the performance of photocatalysts in the two-stage photoexcitation mechanism of plants, such as semiconductor and supramolecular photocatalysts. This research topic focuses on the modification of the joint interface between semiconductors and supramolecular photocatalysts. It focuses on the use of low-density and high-density surface modification and the implementation of in-liquid polyacrylamide technology. It also aims to improve the performance of high-performance photocatalysts for controlling the interface state. Last year, the immobilization of RuRu supramolecular photocatalyst on carbon (C3N4), the surface modification of C3N4 photocatalyst, the durability of CO2 reduction reaction and the product selectivity increased significantly. This year, the key factors for improving the performance of photocatalyst were discussed. Transition absorption spectroscopy and electron resonance measurement are used to generate and excite electrons on the surface of C3N4 and to promote electron migration under light irradiation. In addition, RuRu complex is synthesized successfully by CO2 reduction reaction, and RuRu complex is synthesized successfully by CO2 reduction reaction. The results of this study are expected to be developed in a new methodology for photocatalyst design

项目成果

期刊论文数量（13）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Carbon Layer Formation on Hexagonal Boron Nitride by Plasma Processing in Hydroquinone Aqueous Solution

DOI：
10.1021/acsami.2c15951
发表时间：
2022-11-17
期刊：
ACS APPLIED MATERIALS & INTERFACES
影响因子：
9.5
作者：
Inoue, Kenichi;Sakakibara, Noritaka;Terashima, Kazuo
通讯作者：
Terashima, Kazuo

Surface Modification of Graphitic Carbon Nitride by Plasma in Hydroquinone Solution for Enhanced Selectivity and Durability of Visible Light CO2 Reduction with a Ru(II)-Ru(II) Supramolecular Photocatalyst

在对苯二酚溶液中通过等离子体对石墨氮化碳进行表面改性，以增强 Ru(II)-Ru(II) 超分子光催化剂还原可见光 CO2 的选择性和耐久性

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Noritaka Sakakibara;Mistuhiko Shizuno;Tomoki Kanazawa;Kosaku Kato;Akira Yamakata;Shunsuke Nozawa;Tsuyohito Ito;Kazuo Trashima;Kazuhiko Maeda;and Osamu Ishitani
通讯作者：
and Osamu Ishitani

Cryoplasma as a unique approach to cryogenic world

冷冻原体作为低温世界的独特方法