Conversion of methane to higher hydrocarbons using carbon dioxide through the synergy of photocatalysis and high-pressure conditions

通过光催化和高压条件的协同作用,利用二氧化碳将甲烷转化为高级碳氢化合物

基本信息

  • 批准号:
    22KJ1272
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.41万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for JSPS Fellows
  • 财政年份:
    2023
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2023-03-08 至 2024-03-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

本来の目的である、光触媒と高圧によりメタンからC2+を生成するという目的を果たす前に、光触媒は温度によって大きく変化することがわかり、本年度は温度依存性を調べることに徹した。具体的には、(1)光触媒のため回転ディスク電極の結果の解釈をするための理論の構築、(2)光電気化学法及びポンププローブ分光法を用いて温度依存性の調査を行った。(1)については、昨年度実験を行っていたが、電気化学にはない光触媒特有のトレンドについて十分な解釈ができずにいた。そこで、光触媒において励起キャリアの寿命が効くことを仮定して理論を組み立てた。その結果、実験結果をよく再現する曲線が得られた。また、励起寿命を仮想的に変化させても合理的だという結果が得られた。本成果は、光触媒の表面正孔の再結合を評価をする新しい手法として提案される。この結果を用いて光触媒の温度依存性の解釈も行った。遺伝的アルゴリズムを用いることにより各パラメータがフィッティングされた。ただ、フィッティングはさらに改善の余地があり、来年度の課題となった。(2)反応温度の変化は励起キャリアの動力学に影響を与えると考え、酸化チタンについて光電気化学とポンププローブ分光法を用いて調査した。空間電荷層に蓄積する励起キャリアの量をモニタリングしながら消光時の過渡的な電流の分析を行った。表面蓄積正孔は一定電圧まで再結合が起こりそれを超えると止まること、正孔の反応と再結合が競合している領域の方が温度依存性が大きいこと、正孔の反応のみが起こっている領域では反応速度に対して正孔供給が足りず表面正孔が枯渇することがわかった。これらの知見は光触媒を理解し、材料設計・反応条件最適化・メカニズムの解釈に役立つと考える。
The original purpose of the photocatalyst is to increase the temperature of the photocatalyst. Specifically,(1) the theoretical construction of the solution of the results of photocatalyst electrode,(2) the investigation of temperature dependence by photoelectrochemical method and photoelectron spectroscopy. (1)In the past year, the company has carried out research and development, electrochemistry, photocatalyst-specific research and development. The life span of photocatalyst is determined by theory. The curve of the result and the result are reproduced. The result of the experiment was that the life expectancy of the patient was reduced. This paper proposes a new method for evaluating the recombination of positive pores on the surface of photocatalyst. The results show that the temperature dependence of photocatalysts can be solved by using the catalyst. All kinds of things are different. There is room for improvement in the future. (2)The influence of temperature on kinetics of reaction and excitation was investigated by photoelectrochemistry and spectrophotometry. Analysis of transient current during excitation and extinction of space charge layer Surface accumulation positive hole is opposite to a certain voltage, recombination starts, positive hole is opposite to surface is opposite to recombination starts, positive hole is opposite to temperature dependence. The understanding of photocatalysts, material design, optimization of reaction conditions, and investigation of photocatalysts are discussed.

项目成果

期刊论文数量(11)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
加熱による半導体のバンドギャップ狭窄とその光触媒反応
由于加热及其光催化反应而导致半导体带隙变窄
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    張葉平;山口晃;宮内雅浩.
  • 通讯作者:
    宮内雅浩.
光電気化学および過渡吸収分光学を用いた光触媒反応の温度依存性の解明
使用光电化学和瞬态吸收光谱阐明光催化反应的温度依赖性
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    張葉平;Tianhao He;Benjamin Moss;Caiwu Liang;Lei Tian;Lucy Jessica Fiona Hart;宮内雅浩;James R Durrant
  • 通讯作者:
    James R Durrant
回転ディスク電極法を用いた光触媒の温度依存性の調査
使用旋转盘电极法研究光催化剂的温度依赖性
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Yohei Cho;Akira Yamaguchi;Yue Yang;Masahiro Miyauchi
  • 通讯作者:
    Masahiro Miyauchi
Imperial College London(英国)
伦敦帝国理工学院(英国)
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Photocatalysis under thermally shifted bandgap
  • DOI:
    10.1016/j.apcata.2022.118772
  • 发表时间:
    2022-07
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Yohei Cho;Akira Yamaguchi;Aaron Sinaga;Yue Yang;M. Miyauchi
  • 通讯作者:
    Yohei Cho;Akira Yamaguchi;Aaron Sinaga;Yue Yang;M. Miyauchi
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  • 财政年份:
    2024
  • 资助金额:
    $ 1.41万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for JSPS Fellows

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    $ 1.41万
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    Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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    1992
  • 资助金额:
    $ 1.41万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
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