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有機金属化合物を用いた触媒設計と触媒作用の研究

有机金属化合物催化剂设计及催化作用研究

基本信息

批准号：
61225003
负责人：
岩沢康裕
金额：
$ 0.96万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Special Project Research
财政年份：
1986
资助国家：
日本
起止时间：
1986 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、新しい素材としてニオブ触媒を設計する目的で、ニオブのπ-アリル錯体を用いて新しいニオブ固定化触媒と、また、ニオブのエトキシド錯体を用いて超薄層ニオブ固定化触媒を設計した。さらに、得られたニオブ触媒の触媒機能を見い出すと共に、EXAFS分光法により決定されるニオブ活性構造との対応を明らかにした。従来の塩化ニオブなどの無機化合物を用いた方法では、Nbの縮合物がもっぱらできてしまい、しかも不均一な表面状態を持ったニオブ担持触媒しか得ることはできない。従って、本計画ではニオブのπ-アリル錯体を用い、素性の明らかな単核ニオブ触媒を合成した。この調製手法により、さまざまなニオブの単核構造をシリカ,アルミナ及びチタニア表面に作ることができた。σ-アリル配位子を持つニオブ単核構造を上記無機酸化物上に固定化すると、プロペンのメタセシス反応に極めて高い活性を持つ新しいニオブ触媒が得られた。これまで活性なニオブ触媒は知られていない。アリル配位子を水素還元で除去して得られる低原子価ニオブ構造は一酸化炭素を水素化して種々の炭化水素を合成することを見い出した。通常のニオブ固体触媒ではこのような触媒作用を全く示さない。得られる炭化水素は【C_2】から【C_4】の炭化水素が81〜86%の高い選択性であった。さらに、低原子価ニオブを酸素で酸化して得られる酸化型のニオブ単核構造は、エタノールの脱水素反応に対し高い触媒作用を示すことが分かった。従来の担持ニオブ触媒は主に脱水反応型であり、はじめての脱水素機能型のニオブ触媒である。一方、ニオブのエトキシド錯体を用いると、シリカ表面上に単原子層ニオブ酸化物を固定化することができた。この超薄層触媒は、単核触媒と全く異なり、エタノールの分子内脱水反応に対し高い触媒活性を持つことが見い出された。

This study aims to design new materials for immobilized catalysts, and to design new, ultra-thin layers for immobilized catalysts. The catalyst function of the catalyst is determined by the method of EXAFS. The method for preparing the inorganic compounds of Nb and Nb in the future is as follows: the condensation products of Nb and Nb are prepared in a heterogeneous manner, and the surface state of Nb and Nb is maintained in a supported catalyst manner. In this project, we have developed a new type of catalyst for the synthesis of organic compounds. This modulation technique is used to modify the structure of the nucleus, and the surface of the nucleus. The σ-free ligand was immobilized on the inorganic acid compound, and the catalyst was obtained by the new method. The activity of the catalyst is unknown. The structure of the ligand is acidic, the hydration is acidic, and the carbonization is acidic. Usually, the solid catalyst is not suitable for the reaction. 81 ~ 86% of carbonized water element was obtained from [C_2] to [C_4]. In addition, the acid structure of the low-atomic group is characterized by high catalytic activity. The catalyst is mainly dehydrated, and the catalyst is mainly dehydrated. A single atomic layer of acid is immobilized on the surface of a single layer. The ultra-thin catalyst layer is completely different from the single core catalyst layer, and the intramolecular dehydration reaction of the single core catalyst layer is relatively high in catalyst activity.