MTGプロセスのための長寿命高選択性ゼオライト触媒の開発

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長寿妙高選択性ゼオライト触媒を調製するための第一段階である脱アルミニウム法について研究した. ここでは, 主に塩酸の濃度を変えることによって種々の脱アルミモルデナイトを調製し, キャラクタリーゼションによって得られる構造的特徴とMTG反応における触媒寿命とを対比することによって, 長寿妙なゼオライトの持つ特徴を把握するための研究を行った.キャラクタリーゼションとMTG反応のの結果以下の事実を得た.(1) 塩酸濃度を上げるほど脱アルミニウムの程度が進むが, 結晶性や結晶粒子径にはおおきな変化はみられない. B酸, L酸の割合にも大きな変化はみられない. 酸量はアルミニウム濃度の減少に比例して低下するが, 酸強度とアルミニウム濃度には一義的な相関性はみられない.(2) アルミニウムのゼオライト結晶内部布は脱アルミニウムによって大きく変化する. 結晶内部から脱アルミニウムが進むと酸強度が効果的に弱められ逆に外部からの脱アルミニウム程度が高い場合には酸強度を弱めることなくしかも, 細孔入口径を狭めるために, 大きな分子の拡散が著しく不利になることが分かった.(3) MTG反応における寿命はゼオライト内部のアルミニウムが効果的に除去され, 酸強度が弱められ, 細孔構造が維持されている場合に非常に長くなることが分かった.以上の結果長寿命なモデルナイトを脱アルミニウムによって得るためにはゼオライトの内部から効果的に脱アルミニウムすることが重要である. これはゼオライトを均一に脱アルミニウムすることに対応する. したがって, さらに均一に脱アルミニウムするための条件を検討したところ, 脱アルミニウムの温度が極めて重要なパラメーターであることが分かった.