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電子移動過程の解析

电子转移过程分析

基本信息

批准号：
62612003
负责人：
千田貢
金额：
$ 7.68万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1987
资助国家：
日本
起止时间：
1987 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

多電子移動過程, とくに生体高分子及びそのモデル化合物における多電子移動過程の基本的性質の解明と触媒効果の発現機構の解析と目的として研究を行った. 千田は, 多電子移動酵素機能電極設計の基礎となるメディエータを用いる界面電子移動反応について, グルコースオキシダーゼを例として取りあげ, そのバイオエレクトロカタリシス電流を表現する式を導き, この式を特色ずけるパラメーターを明確にし, 15種のメディエータについてその電子移動物性と触媒活性との関係を明らかにした. これらの結果は酵素電極一般についての今後の設計原理の一端を明らかにするものである. またNADデヒドロゲナーゼの設計を試み, さらにジアホラーゼを同時に固定化することによりさらに実用性のあるセンサー用電極が出来ることを, アルコール, 乳酸, グリセロールデヒドロゲナーゼについて示した. 酵素-電極間直接電子移動について予備的測定を行った. 仁木は, チトクロムCと電極間の電子移動について, 全電極表面を4PyS吸着分子層で修飾した場合, 電子移動が吸着分子層を通しておこることを始めて実証した. また4BiPy吸着の場合はチトクロムCとの混合吸着のおこることを示した. 中村は, フェレドキシンとくに〔4F2-4Se〕クラスタを2, 4, 6-トリメチルベンゼン1, 3ジチオラート, また1.4ジチオラート配位子を用いてつなぎ合せたクラスタ集合体(15〜20FeySey2+クラスター1分子)を合成し, この高分子ドメイン中のクラスター構造と多電子移動反応の特性を, 集合体中のH+イオンをNu(II)及びCu(II)イオンと置換した集合体を用いるなどして明らかにし, 今後の触媒効果の見積を行った. 村上は, ビタミンB12モデルとしてのCo錯体について, 同様, 電子移動特性をしらべ, 電子移動と1.2転位反応触媒効果との関係を明らかにした. 関は, 共役系高分子(ポリチオフェン)素材の電子構造の測定を行い, これら新素材の基礎データを明らかにした.

The basic properties of multi-electron transfer processes in organic polymers and their molecular compounds, and the mechanisms for the formation of multi-electron transfer catalysts were studied. Chida said that the basis of the design of multi-electron mobile enzyme functional electrode is to use the interface electron mobile reaction, such as the interface electron mobile reaction. 15 kinds of electron mobility properties and catalyst activity are clearly related. The result is that enzyme electrodes are generally designed in the future, and one end of the design principle is clear. The design of the NAD substrate was tested, and the substrate was immobilized at the same time. The electrode was used for practical application. Direct electron transfer between enzyme-electrodes is a preliminary method for determining the activity of enzymes. The electron movement between electrodes is verified by the electron movement between the adsorbed molecular layer and the surface of the whole electrode. 4BiPy adsorption conditions are different from those of mixed adsorption. Nakamura: [4F2-4Se]: 2, 4, 6-trimeters1, 3: trimeters1, 4: trimeters2, 4: trimeters1, 4:3, 4: trimeters1, 4:3, 4 (15 ~ 20FeySey2+) 1 molecule) was synthesized, and the structure and multi-electron mobility characteristics of the polymer molecules were studied. The H+ atom in the aggregate was replaced by Nu(II) and Cu(II) atoms. Murakami, B12, B12, B1 In this paper, the determination of electronic structure of co-active polymer materials is carried out, and the basic structure of new materials is clearly defined.