持続可能な社会を実現する生物電気化学的エネルギー変換系の基盤構築と応用展開

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生物電気化学的エネルギー変換系は，持続可能な社会に向けた新奇エネルギー変換機構である．本反応系の実用化においては，生体触媒の特性を詳細に解析することが必要である．そこで本年度は，生体触媒の基礎評価と応用展開を目指し，多角的なアプローチから下記の研究を遂行した．【酢酸菌由来アルコール/アルデヒド脱水素酵素による直接電子移動型カスケード反応系】一部の酸化還元酵素は，電極と直接電子授受を行うことで，触媒反応を進行することができる．このような直接電子移動反応は，外来の介在物質を介して電子移動を行う場合と比較してエネルギーロスが少なく，生物電気化学的エネルギー変換系においても望ましい反応様式である．本研究では，酢酸菌由来の呼吸鎖酵素であるアルコール脱水素酵素およびアルデヒド脱水素酵素に注目し，本酵素の直接電子移動反応についての詳細な解析を行った．まず，クライオ電子顕微鏡を用いた単粒子像解析の結果，両酵素の立体構造を世界で初めて解明した．次に，得られた構造情報を踏まえ，反応場となる電極表面の修飾化合物を最適化することで，直接電子移動特性の向上に成功した．最後に，両酵素反応を組み合わせることで，エタノール→アセトアルデヒド→酢酸という2段階酸化反応を実験的および理論的観点から考察・実証した．本研究成果は，酵素構造が直接電子移動特性向上において有力な手掛かりとなることを意味するのと同時に，天然の呼吸鎖を再現した理想的なエネルギー変換系を構築した点において，非常に価値のある知見である．