Anwendung von Femtosekunden entarteter Vierwellenmischung zur Strukturuntersuchung kleiner molekularer Cluster

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Die Anwendung der fs-zeitaufgelösten entarteten Vierwellenmischung (fs-DFWM) zur Strukturuntersuchung kleiner, nichtlinearer Moleküle und ihrer Aggregate mittels Rotations- und Schwingungskohärenzspektroskopie soll erkundet werden. Die Aggregate sollen mittels einer gepulsten, piezoelektrischen Schlitzdüse präpariert und mit einem bereits vorhandenen Kurzzeit-Lasersystem, welches für den fs-Betrieb optimiert werden muss, untersucht werden. Die Aufnahme nicht-resonanter DFWM benötigt hohe Laserintensitäten, die nur durch fs-Pulse zur Verfügung gestellt werden. Die kurze Pulslänge (ca. 130 fs) und damit große Bandbreite ermöglicht eine kohärente Anregung von Rotations- und Schwingungszuständen und über die zeitliche Verfolgung dieser Kohärenz eine sehr genaue Bestimmung von Rotationskonstanten bei einem relativ einfachen optischen Aufbau. Es sollen somit die charakteristischen Rotationszeiten, intermolekulare Schwingungsmoden und mögliche Dephasierungsprozesse untersucht werden. Untersuchungsobjekte sollen kleine nichtlineare Moleküle sein, die unterschiedliche intermolekulare Bindungstypen aufweisen (vdW-Bindung, Wasserstoffbrückenbindung). Diese Systeme sollen in einer Gaszelle bei Raumtemperatur und unter den Bedingungen einer Überschallexpansion untersucht werden. Mit der Überschallexpansion können einfache Cluster der Moleküle mit Edelgasen sowie homogene Dimere präpariert werden. Für die Düsenstrahlexperimente soll eine Schlitzdüse eingesetzt werden, welche durch die Verlängerung der Wechselwirkungslänge eine entscheidende Verbesserung in der Empfindlichkeit der Methoden bringen sollte.