Ruthenium als Oxidationskatalysator: Kinetische, spektroskopische und strukturelle Untersuchungen an metallischen und oxidischen Realkatalysatoren und Einkristalloberflächen

钌作为氧化催化剂：金属和氧化真实催化剂以及单晶表面的动力学、光谱和结构研究

• 批准号: 5253712
• 负责人: Professor Dr. Herbert Over
• 金额: --
• 依托单位: Physikalisch-Chemisches Institut
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Priority Programmes
• 财政年份: 2000
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 1999-12-31 至 2007-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/5253712?language=en
• 关键词: Ruthenium; als; Oxidationskatalysator; Kinetische; spektroskopische

In dem vorliegenden Projektantrag sollen sowohl die Druck- als auch die Materiallücke im Bereich der Oxidationskatalyse mit Ru überbrückt werden. Die Komplexität der Katalysatoren wird schrittweise im Bereich der idealen Systeme von Ru-Einkristalloberflächen über Ru-Filme zu polykristallinem Ru-Metallpulver und geträgerten Ru-Nanopartikel im Bereich der realen Systeme erhöht. Es ist zu erwarten, dass mit fallendem Ordnungsgrad der Systeme die Reaktivität und die Tendenz zur Oxidbildung steigen, so dass auch RuO2 in Form von verschieden orientierten Einkristalloberflächen bzw. als polykristallines Material miteinbezogen wird. Die katalytischen Eigenschaften von Ruthenium bei Oxidationsreaktionen hängen entscheidend vom Sauerstoffpartialdruck und der Temperatur ab, da je nach Reaktionsbedingungen ein kom-plexes Wechselspiel zwischen einer Fülle von Sauerstoff-Spezies auftritt. Die Sauerstoffbedeckung auf Ruthenium kann vom Submonolagenbereich über QO = 0.5 im UHV und QO = 1.0 (NO2 im UHV, Hochdruck) bis zu der Bildung von Subsurface-Sauerstoff und von RuO2-Domänen erhöht werden. Dabei wird die geringe Oxidationsaktivität im UHV zur hohen Oxidationsaktivität bei Hochdruck gesteigert. Es sollen drei Oxidationsreaktionen sowohl im Ultrahochvakuum (UHV) als auch bei Drücken > 1 mbar untersucht werden: Die Oxidation von CO zu CO2, deren Reaktionsgeschwindigkeit stark vom Sauerstoffbedeckungsgrad abhängt, die oxidative Dehydrierung von Methanol zu Formaldehyd, deren Selektivität zu CH2O mit steigendem oxidischen Charakter von Ru zunimmt und die endotherme CO2-Reformierung von CH4 zu Synthesegas (CH4 CO2 = 2 CO 2 H2), für die Ru hochaktiv ist. Zur Bestimmung der Elementarschrittkinetik an den Realkatalysatoren wird ein Pulsreaktor (TAP-Reaktor, temporal analysis of products) eingesetzt, der sowohl im Hochvakuum als auch bei atmosphärischem Druck arbeiten kann. Die Charakterisierung der Realkatalysatoren erfolgt mit der Infrarot-Spektroskopie (FTIR), die im Hochvakuum in Transmission und bei atmosphärischem Druck in diffuser Reflexion (DRIFTS) angewandt wird, um molekulare Adsorbate (z.B. COads, CHx,ads, CH3Oads) und deren Beeinflussung durch Koadsorbate als Funktion der Partialdrücke und der Temperatur zu detektieren. Im Bereich der Einkristalluntersuchungen soll insbesondere die oxidative Dehydrierung von Methanol zu Formaldehyd auf den sauerstoff-vorbelegten Ru(0001)-Oberflächen (variable O-Konzentration: 0.25 ML - 10 ML) bis hin zu Rutheniumoxiden unter UHV-Bedingungen hinsichtlich atomarer Struktur, Morphologie, Reaktivität und elektronischer Struktur untersucht werden. Die verwendeten Techniken umfassen die Beugung niederenergetischer Elektronen (LEED), hochauflösendes LEED (SPALEED), Oberflächenröntgenbeugung (SXRD), Thermo-desorptions-spektroskopie (TDS) und Photoelektronenspektroskopie (UPS, XPS), deren Ergebnisse durch begleitende Dichtefunktional-Theorie (DFT-GGA-)Rechnungen unterstützt werden sollen. Durch die Verwendung eines Mikrokapillar-Dosers, eines Transfersystems zwischen UHV-Kammer und einer Hochdruckzelle sowie durch in situ EXAFS/NEXAFS-Messungen in Zusammenarbeit mit der AG Schlögl soll die Drucklücke vollständig überwunden werden.

该公司致力于提供大量的服务，从而导致富裕环境的发展。这是体验日本世界的绝佳机会。这是一个体验日本世界的绝佳机会，目前正在该系统上工作。这是一个了解日本世界的好机会。该公司拥有丰富的经验，并自豪地提供丰富的服务，以帮助人们了解Ruo2形式的需求并满足RUO2的需求。材料中使用的所有材料均由里约和里约材料中使用的材料覆盖。与UHV QO = 0.5 IM UHV und QO = 1.0（NO2 IM UHV，Hochdruck）Bis Zu Zu der Bildung von siberface-sauerstoff-spezies auftritt auftritt。达贝（Dabei）的野生死亡涂料氧化saktivitätim uhv zur hohen氧化saktivitätbei hochdruck gesteigert。 Es sollen drei Oxidationsreaktionen sowohl im Ultrahochvakuum (UHV) als auch bei Drücken > 1 mbar untersucht werden: Die Oxidation von CO zu CO2, deren Reaktionsgeschwindigkeit stark vom Sauerstoffbedeckungsgrad abhängt, die oxidative Dehydrierung von Methanol zu Formaldehyd，DerenselektivitätZuCh2o Mit Steigendem氧化型charakter von Ru Zunimmt und Die是房地产经纪人（Tap-Reaktor，Tap-Reaktor，临时分析产品）的最新例子，是房地产经纪人（Tap-Raktor，Tap-Raktor，临时分析产品），现在是全世界。 Infrarot-Spektroskopie（ftir），在传播中死在Hochvakuum中，在扩散器反射（漂移）无向野生，Um Molekulare Adsorbate（Z.B. coads，chx，chx，ads，ch3oads beineinfluss durch keinfurte and and sercore and sersorruls and sersorly and sersorlie partection and BeiAtigralärischemdr。温度ZU DETEKTIEREN。 Im bereich der einkristalluntersungungen soll insbesondere die氧化脱水剂von formaldehyd auf den sauerstoff-vorbelebelegten ru（0001）-oberflächen-oberflächen（可变的o-konzentration：0.25 ml-10 ml-10 ml-10 ml）形态学，reaktivitätundelektronischer struktur untersucht werden。 The Die Verwenden umfassen die Beugung niederenergeticischer Elektronen (LEED), Hochauflösendes LEED (SPALEED), Oberflächen röntgenbeugung (SXRD), Thermo-desorptions-spektroskopie (TDS) und Photoelektronenspektroskopie (UPS, XPS), Deren Ergebnisse durch begleitende dichtefunktional Theorie（dft-gga-）rechnungenunterstütztWerdensollen。 Durch Die die verwendung eines mikrokapillar dosers，eines转变系统Zwischen Uhv-Kammer和Eineer Hochdruckzelle Sowie sowie durch situ exafs/nexafs exafs/nexafs-exafs in zusammenarbeit in zusammenarbeit是为了争夺Agschlögloucldundduluckend duluck duld dulucke whnnarde