炭酸ガスの水素化反応による低級アルコール合成用触媒の設計

二氧化碳加氢合成低级醇催化剂的设计

• 批准号: 06750813
• 负责人: 長田 秀夫
• 金额: $ 0.7万
• 依托单位: Kyushu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 1994
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1994 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-06750813/
• 关键词: 炭酸ガスの水素化反応; 低級アルコール合成; Ir-Mo系触媒; スピルオーバー

一酸化炭素の水素化反応によりC_2〜C_4アルコール(低級アルコール)類を合成するIr-Mo系触媒を炭酸ガスの水素化反応に用いて低級アルコールの合成を試みた。Ir単独およびMo単独触媒では低級アルコールの生成は認められなかったが、両者を共存させたIr-Mo系触媒では低級アルコールの生成が認められた。Ir-Mo系触媒は金属の担持順序を変化させると炭酸ガスの転化率は変化するが低級アルコール選択率はほとんど変化しなかった。また、Ir単独触媒とMo単独触媒を物理的に混合した触媒を用いて炭酸ガスの水素化反応を行ったところ、Ir-Mo系触媒に比べその選択率は低かったものの低級アルコールの生成が認められた。Ir単独触媒,Mo単独触媒,およびIr-Mo系触媒の水素還元後の各成分の存在状態を調べるためX線回折測定を行ったところ、Irはいずれの場合でも金属の状態であったが、MoについてはMo単独では金属にまで還元されずMoO_2であったがIrが共存したIr-Mo系触媒では担持順序によらずMoは金属にまで還元されていることがわかった。Ir単独触媒およびMo単独触媒を物理的に混合した触媒においてもMoが金属にまで還元されていることがわかった。このことから、Moの還元はIr金属上に吸着した活性な水素原子がスピルオーバーにより供給されたために起こったものと考えられる。さらに、Mo/Ir原子比を変化させるとその比が約0.3で炭酸ガスの転化率は最大となったが、低級アルコールの選択率はMo/Ir原子比によらずほぼ一定の値となった。これらの全ての反応結果はIr-Mo系触媒による一酸化炭素の水素化反応の結果と類似しており、炭酸ガスの水素化反応と一酸化炭素の水素化反応の活性種が同一であることが推察される。

An Ir-Mo-based catalyst for the hydration of acidified carbon was used to synthesize C_2 ~ C_4 hydrocarbons. Ir-Mo catalyst is a low-level catalyst. Ir-Mo catalyst supports the order of the metal and the conversion rate of the carbon acid. In addition, Ir-Mo catalysts are used in the hydration reaction of carbon dioxide, and the selectivity of Ir-Mo catalysts is relatively low. Ir alone catalyst,Mo alone catalyst, and Ir-Mo based catalyst can be used to adjust the existence state of each component after water reduction. X-ray reflection measurements are carried out to determine the state of the metal in Ir and Mo alone catalysts, and the state of the metal in Mo alone catalysts can be reduced. MoO_2 can be used to determine the state of the metal in Ir and Ir-Mo based catalysts. Ir catalyst and Mo catalyst are physically mixed, and Mo catalyst and Mo catalyst are chemically mixed. This is the first time that a metal atom has been adsorbed on a metal. The ratio of Mo/Ir atom ratio is about 0.3. The conversion rate of carbon acid is the highest. The selectivity of Mo/Ir atom ratio is the highest. The results of the reaction are similar to those of the hydration reaction of acidified carbon with Ir-Mo catalyst.