Organic molecules and materials to promote noble metal-free and coupled light-driven catalysis (A06*)

促进无贵金属和耦合光驱动催化的有机分子和材料 (A06*)

基本信息

项目摘要

In this project, organic molecular compounds for light-driven catalysis will be developed. Two of the key scientific questions of the 2nd CATALIGHT funding period are whether more abundant compounds, such as organics, can replace noble metal-based photosensitizers or catalysts, traditionally used in photocatalysis, and whether the redox properties of soft matter matrices can be used to couple oxidative and reductive reactions. This project aims to answer to these two key scientific questions by developing (1) organic photosensitizers making use of the thermally activated delayed fluorescence (TADF) concept, and (2) redox active organic compounds that allow coupling oxidative and reductive reactions, and their incorporation in soft matter matrices. For (1) organic dyes showing relatively long-lived excited states and TADF will be investigated as photosensitizers in light-driven reactions to replace rare noble metal-based photosensitizers. They will both be used as small molecule photosensitizers as well as embedded by covalent linkage into photosensitizers-catalyst dyads. For (2) organic redox-active units that can be reversibly oxidized and store positive charges for temporally decoupled catalytic processes will be developed, incorporated into polymers and investigated in (reductive) hydrogen evolution reactions. They will then be coupled in soft matter matrices with organic polymers that can be reversibly reduced and employed in coupled reaction schemes of oxidation and reduction.
本项目将开发用于光驱动催化的有机分子化合物。第二个CATALIGHT资助期的两个关键科学问题是,更丰富的化合物,如有机物,是否可以取代传统上用于光催化的贵金属基光敏剂或催化剂,以及软物质基质的氧化还原特性是否可以用于氧化和还原反应的偶联。该项目旨在通过开发(1)利用热激活延迟荧光(TADF)概念的有机光敏剂,以及(2)允许耦合氧化和还原反应的氧化还原活性有机化合物,并将其掺入软物质基质中,来回答这两个关键的科学问题。对于(1)具有相对长寿命激发态的有机染料和TADF将被研究作为光敏剂在光驱动反应中取代稀有贵金属基光敏剂。它们既可以用作小分子光敏剂,也可以通过共价键嵌入到光敏剂-催化剂二元体中。对于(2)有机氧化活性单元,可以可逆氧化并为暂时解耦的催化过程存储正电荷将被开发,纳入聚合物并在(还原性)析氢反应中进行研究。然后,它们将与可可逆还原的有机聚合物耦合在软物质基质中,并用于氧化和还原的耦合反应方案。

项目成果

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