分子レベルで表面設計した固体材料表面の機能発現機構

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本研究は以下に示す2つの目的に焦点を当て表面制御・設計を目指した。第一の目的は表面改質により作製した試料表面を原子・分子レベルで定量化を行うことにあった。第二の目的は正確にキャラクタライズした改質試料表面に対し吸着量・吸着熱測定を行なうことで、改質基の量や質と、目的物性発現との間の関係を定量的に明かにし、改質に関する基本原則を確立することにあった。目的にしたがい、トリメチルシリル基を導入した液相合成シリカ表面の表面構造と濡れ性について検討し、以下のような知見を得た。窒素吸着実験、グリニヤール試薬法から、試料にはシランと化学反応可能な表面水酸基が4.2個/nm^2存在することがわかた。改質量は窒素吸着実験及び元素分析から定量でき、任意量の表面を被覆した試料を得ることができた。また、水及び窒素吸着実験から、試料にはマイクロポアが存在する事がわかった。表面改質により、半径0.3nm以下のマイクロポアは改質されず、0.3-0.9nmのマイクロポアは改質反応により閉塞した。前者は表面水酸基と同様に水吸着のサイトに成りうることが示唆された。ネオペンタン吸着実験による等量吸着熱の結果からはシリカ表面元来の性質が改質率約33%以上で消えることが明らかとなった。同改質率以降の試料では、ミクロ的濡れ性の指標である飽和蒸気圧近傍の水蒸気吸着量が理論的な単分子吸着量にも達しないことがわかった。また、分散嗜好性実験からマクロ的濡れ性の変化も同改質率で大きく変化することが示された。以上のように、改質表面を原子・分子レベルで評価した試料を作製し、目的物性発現(濡れ性)との関係を定量的に明かにすることで、第一及び第二の目的を達成することができた。