選択励起分光法によるゲルマニウム量子ドットの研究

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シリカ(SiO_2)中のゲルマニウム(Ge)微粒子において、我々の以前の研究により、選択励起下では励起フォトンエネルギーから23meV付近および、220meV、390meV離れた付近に構造が現れることが明らかになっている。本研究では、この可視発光のスペクトル形状を理解し、さらには発光の起源を解明することを目標とした。ゾルゲル法により酸化Geを含むシリカガラスを作製し、約1週間乾燥した後これを水素とアルゴンの混合気流中で加熱し還元することにより、マトリックス中にGe微粒子を析出させた。還元ガスとしては質量の影響を調べるために軽水素(H_2)と重水素(D_2)を用いた。発光の励起にはアルゴンレーザーの5145Aから4579Aのいくつかの発振線、色素レーザー(ロ-ダミン色素、6000A付近)および、紫外での励起を行うためにエキシマーレーザー(XeClガス、3080A、パルス幅約20nsec)を用いた。紫外励起では、選択励起下で可視領域に見られていた構造はなく、構造が特定のサイズのGe微粒子によるものではないことが再確認された。重水素で還元処理した資料でも可視発光は見られたが、スペクトル構造に明らかな変化があるとは認められず、したがって220meV、390meVの構造にGe-HあるいはGe-Dの振動が反映されているとは結論できなかった。圧力下の測定は液体窒素温度で約40Kbarまで行った。ピーク間の強度比が変化するなどの微妙なスペクトル形状の変化はあったが、220meVおよび390meV付近のピークの位置は印加圧力から見積もった変形ポテンシャルによるエネルギーシフト程度には移動しなかった。従ってこの構造がΓ点とL点のエネルギー差に対応するというモデルは、一応否定された。まだ結論を得るには至っていないが、以上により可能な発光モデルの範囲はかなり限定することができた。