分子認識機能界面とセンシング

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本研究では、新しいセンシング機能界面の創製を目指して、1)制御無機・有機複合化界面の創製、2)酵素モデル構造性金属錯体等を用いた生体機能界面の構築、3)無機固体界面を用いたガスセンサ機能界面の構築、などの研究を進め、以下のような研究成果を得た。1.制御無機・有機複合化界面での分子認識機能の発現に関して、シトクロムcの電気化学応答に対する明確な界面構造依存性を2-、4-ピリジンチオール(2-PySH、4-PySH)、2-ピリミジンチオール(2-PymSH)等を用いて示し、その界面構造や吸着分子のピリジン窒素のpKaは変化などをSTM測定および表面赤外分光測定から明らかにした。4-PySHの金(100)面上での吸着構造やアントラキノン部位を持つアルキルチオールの金電極上へ吸着挙動を明らかにした。2.生体機能界面の創製と応用において、ヘムエリトリン酵素機能を有する多電子移動型のルテニウムニ核錯体の電極上への固定化に成功し、その特性を明らかにした。また、2-PymSH修飾金電極上では銅タンパク質であるアズリンの速い電子移動反応を観測した。電気化学顕微鏡を用いて単一細胞および細胞膜の機能を明らかにすると共に自己集合的に電極上にパターニングした酵素等のイメージングに成功した。3.高選択制・無機固体型センサ機能界面の創製に関して、半導体型ガスセンサの高感度化のため酸化スズゾル粒子の分散性を制御してメソポア構造の制御によりセンサ感度を一桁向上できた。また、100ppmレベルの二酸化炭素測定用の高耐湿性・低温動作機能を持つ固体電解質型ガスセンサを開発し選択性発現のための界面構造を明らかにすると共に高機能化のメカニズムを示した。これらの研究は、いずれも新しい機能材料・機能素子創出の基礎の確立に大きく寄与する世界をリードする研究である。