GICの低温圧縮を用いた新炭素物質合成の理論研究

結晶を低温(もしくは室温)で加圧したときに起きる圧力誘起構造変化の特徴は、温度が低いために熱拡散が起きず、反応が非平衡条件で起きること、そのために必ずしも設定温度・圧力での熱力学的安定相ばかりでなく、準安定相が現れることにある。本研究の目的は、この低温圧縮によってグラファイト層間化合物(GIC)からどのような新しい炭素物質が合成可能か、またそれがどのような物性を示すかを、第一原理分子動力学法シミュレーションを用いて理論的に予測し、実物実験にむけての指針を提示することにある。本年度はこの理論予測の精密化を図り、超高圧下の構造、物性、相転移経路についてさらなる検討を行った。その結果をもとに、現在、Li-GICの圧力構造相転移について、同じ特定領域研究(A)「カーボンアロイ」に参加している筑波大学の平井らのグループにより、実物実験による検証が開始されている。本年度はまた、強結合近似によりオーダーN法(計算時間が粒子数Nに比例する手法)の電子状態計算を実効しながら動的な結晶構造変化のシミュレーションが可能な、半経験的分子動力学法のプログラムを作成した。これを用いてフラーレン結晶系に対する衝撃圧縮の大規模シミュレーションを行い、構造変化時の潜熱による温度上昇効果が、圧力誘起による透明アモルファスダイヤモンドヘの転移に重要であることを明らかにした。

結晶を低温(もしくは室温)で加圧したときに起きる圧力誘起構造変化の特徴は、温度が低いために熱拡散が起きず、反応が非平衡条件で起きること、そのために必ずしも設定温度・圧力での熱力学的安定相ばかりでなく、準安定相が現れることにある。本研究の目的は、この低温圧縮によってグラファイト層間化合物(GIC)からどのような新しい炭素物質が合成可能か、またそれがどのような物性を示すかを、第一原理分子動力学法シミュレーションを用いて理論的に予測し、実物実験にむけての指針を提示することにある。本年度はこの理論予測の精密化を図り、超高圧下の構造、物性、相転移経路についてさらなる検討を行った。その結果をもとに、現在、Li-GICの圧力構造相転移について、同じ特定領域研究(A)「カーボンアロイ」に参加している筑波大学の平井らのグループにより、実物実験による検証が開始されている。本年度はまた、強結合近似によりオーダーN法(計算時間が粒子数Nに比例する手法)の電子状態計算を実効しながら動的な結晶構造変化のシミュレーションが可能な、半経験的分子動力学法のプログラムを作成した。これを用いてフラーレン結晶系に対する衝撃圧縮の大規模シミュレーションを行い、構造変化時の潜熱による温度上昇効果が、圧力誘起による透明アモルファスダイヤモンドヘの転移に重要であることを明らかにした。