コンビナトリアル計算化学による複合的触媒機能の原子レベル制御

使用组合计算化学对复杂催化功能进行原子水平控制

• 批准号: 11166207
• 负责人: 宮本 明
• 金额: $ 1.02万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
• 财政年份: 1999
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1999 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-11166207/
• 关键词: コンビナトリアル計算化学; 複合的触媒機能; 原子レベル制御; NO_x還元反応; プログラム開発; メタノール合成; 対被毒性; Hybrid

本研究が目的としているコンビナトリアル計算化学による複合的触媒機能の原子レベル制御を行なうため、既存の第一原理量子分子動力学プログラムと比べて数千倍以上高速なHybrid第一原理分子動力学プログラムの開発に取り組み、これに成功した。これは、数年かかる計算を1日で行なうことが可能となったことを意味しており、多くの候補の活性を迅速に調べる必要があるコンビナトリアル計算化学による複合的触媒機能の原子レベル制御が、本プログラムの開発により、初めて可能となった。以上の成果に加えて、本研究ではコンビナトリアル計算化学を活用して、NO_x還元反応におけるZSM-5ゼオライトの対被毒性向上に最も適したイオン交換金属の設計に成功した。触媒反応のキーとなる過程に注目し、周期律表上のありとあらゆる遷移金属について、H_2OおよびSO_x耐性の点からコンビナトリアル計算化学によるスクリーニングを行なった。その結果TI,Irなどの交換金属が高いH_2OおよびSO_x耐性を持つことを、実験に先駆けて予測することに成功した。さらに本研究では現在メタノール合成に用いられているCu触媒以外の活性金属種の予測に成功した。メタノール合成の中間体におけるM-O結合次数に注目し、幅広い範囲で金属種を変えてスクリーニングを行なった結果、Cu以外にPd,Ag,Pt,Au,Irなどが有力な活性金属種であることの予測に成功した。

The purpose of this study is to successfully develop a Hybrid first-principles quantum molecular dynamics (FPMD) method for the synthesis of catalyst functions at a speed thousands of times higher than that of the existing FPMD method. The calculation of a number of years is carried out in a single day. It means that the activity of many candidates can be adjusted rapidly. It is necessary to adjust the activity of a complex catalyst in computational chemistry. It is possible to develop a complex catalyst. In addition, this study has been successful in the design of the optimal exchange of metals for ZSM-5 catalysts. The process of catalyst reaction is noted. The migration of metals in the periodic table and the resistance of H_2O and SO_x are studied. As a result, the exchange metals TI,Ir and SO_x resistance were successfully measured. In this study, the prediction of active metal species other than Cu catalyst in the synthesis of copper was successful. The number of M-O bonds in the synthesis of intermediate compounds was noted, and the prediction of active metal species other than Cu was successful.

项目成果

X.Yin et al.: "Reactivity of Lattice Oxygens Present in V_2O_5(010) : A Periodic Fivot Principle Investigations"The Journal of Physical Chemistry B. 103. 1263-1269 (1999)

X.Yin 等人：“V_2O_5(010) 中存在的晶格氧的反应性：周期性 Fivot 原理研究”物理化学杂志 B. 103. 1263-1269 (1999)

M.Kubo, et al.: "Chemical Vapor Deposition Process on the 2SM-5(010) Surface as Investigated by Molecular Dynamics"The Journal of Physical Chemistry B. 103. 1876-1880 (1999)

M.Kubo 等人：“分子动力学研究的 2SM-5(010) 表面化学气相沉积过程”物理化学杂志 B. 103. 1876-1880 (1999)