二元合金表面における触媒活性の制御に関する研究

二元合金表面催化活性控制研究

• 批准号: 00J11108
• 负责人: 安 東秀
• 金额: $ 2.3万
• 依托单位: Toyota Technological Institute
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2000
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2000 至 2002
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-00J11108/
• 关键词: 表面水素; 飛行時間型電子励起脱離法; 弾性反跳粒子検出法; シリコン(001)表面; 中性化率; モノハイドライド表面; ダイハイドライド表面

飛行時間型電子励起脱離法(TOF-ESD)は、表面水素の感度が非常に高く短時間測定が可能である(2〜3秒)ことから、触媒反応のその場観察に有効であるが、TOF-ESDでは表面水素の被覆率を知ることができない。本研究では、同一超高真空槽内でTOF-ESDの検出器以外に低速入射イオンを用いた飛行時間型弾性反跳粒子検出法(TOF-ERDA)を組み込んだ。TOF-ERDAは表面の水素被覆率を実質測定可能な手法である。これより、TOF-ESDで表面水素の吸着状態を、TOF-ERDAで表面水素の被覆率をその場観察可能である。TOF-ESD、TOF-ERDAによる表面水素測定を触媒表面へ応用する前段階として、シリコン(001)表面への水素吸着の研究を行った。まず、清浄化されたSi(001)表面の経時変化観察を行ったところ、電子励起脱離(ESD)水素正イオン(H^+)が増加することを見出した。さらにH^+イオンと同じ増加率で酸素正イオン(O^+)も増加した。これより、表面では経時変化と共に水(H_2O)が吸着し、H_2Oの成分であるH^+、O^+がESDで観察されると結論した。さらに、Si(001)表面に水が吸着後、原子状水素を表面へ照射するとESDのH^+、O^+イオンが減少して観察された。一方で、TOF-ERDAでは水素被覆率が原子状水素照射前後で増加して観察された。これらのことから、表面に存在していた水素は原子状水素により表面で置換され、表面ではダイハイドライド相が形成され、また、ESDの単位水素被覆率当たりのH^+収量はH_2O表面ではダイハイドライド表面の約4倍と異なることを結論した。さらに、モノハイドライド相とダイハイドライド相からのESDの単位水素被覆率当たりのH^+収量についても測定を行い、ESDの単位水素被覆率当たりのH^+収量はモノハイドライド表面ではダイハイドライド表面の0.7倍と低いことを明らかにした。

Flight time type electronic wound up from method (TOF - ESD) は, surface water element の sensitivity が に く determination が may short time very high で あ る (2 ~ 3 seconds) こ と か ら, catalytic 応 の そ 観 examine に の field have sharper で あ る が, TOF - ESD で は surface water element の coating を know る こ と が で き な い. This study で は, same ultra high vacuum groove で TOF - ESD の 検 extractor outside に low-speed incident イ オ ン を with い た flight time type 弾 bounce particle 検 out method (TOF - ERDA) を group み 込 ん だ. The physical mass determination of TOF-ERDA <s:1> surface <s:1> hydroquinone coating rate を may be carried out by な method である. こ れ よ り, TOF - ESD で surface water element の sorption state を, TOF - ERDA で surface water element の coating を そ の field 観 examine may で あ る. TOF - ESD, TOF - ERDA に よ る surface water element determination を catalyst surface へ 応 with す る earlier order と し て, シ リ コ ン (001) surface へ の plain water sorption の を line っ た. ま ず, qing incorporated さ れ た Si (001) surface の 経 when - the line 観 examine を っ た と こ ろ, electronic wound up out of the water element (ESD) is イ オ ン ^ (H +) が raised す る こ と を shows し た. The さらにH^+ <s:1> と と と is the same as the じ increase rate で acid-positive <s:1> <e:1> (O^+) increase た た. こ れ よ り, surface で は 経 variations change と に total water (H_2O) が sorption し, H_2O の composition で あ る H ^ ^ + +, O が ESD で 観 examine さ れ る と conclusion し た. さ ら に, Si (001) surface に が water sorption, atomistic water element へ を surface after irradiation す る と ESD の H ^ ^ + +, O イ オ ン が reduce し て 観 examine さ れ た. One side で, TOF-ERDAで で hydrotin coating rate が the で increase of <s:1> て観 observation された before and after atomic hydrotin irradiation. こ れ ら の こ と か ら exist, surface に し て い た water element は atoms form element に よ で り surface displacement さ れ, surface で は ダ イ ハ イ ド ラ イ が ド phase formation さ れ, ま た, ESD の 単 a water element coating rate when た り の H ^ + 収 quantity は H_2O surface で は ダ イ ハ イ ド ラ イ ド surface の is about 4 times と different な る こ と を conclusion し た. さ ら に, モ ノ ハ イ ド ラ イ ド phase と ダ イ ハ イ ド ラ イ ド phase か ら の ESD の 単 a water element coating rate when た り の H ^ + 収 quantity に つ い て も determination を い, ESD の 単 a water element coating rate when た り の H ^ + 収 quantity は モ ノ ハ イ ド ラ イ ド surface で は ダ イ ハ イ ド ラ イ ド surface low 0.7 times の と い こ と を Ming ら か に し た.

项目成果

柴田 秀幸, 安 東秀, 吉村 雅満, 上田 一之: "Si(001)c(4x4)-Snの走査トンネル顕微鏡-同軸型直衝突イオン散乱分光法による解析"真空. (印刷中). (2003)

Hideyuki Shibata、Dongshu Ahn、Masamitsu Yoshimura、Kazuyuki Ueda：“Si(001)c(4x4)-Sn 的扫描隧道显微镜 - 通过同轴直接碰撞离子散射光谱进行分析”真空（2003 年出版）。