小さなスピンギャップに対する磁場効果のNMRによる研究

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本研究の目的は小さなスピンギャップを持つ系を合成し、強磁場によってギャップを潰した状態で、低温において新しい電子状態が出現するかどうかをNMRのシフト及び縦緩和率によって調べることであり、タリウム系高温超伝導体および低次元量子スピンラダー磁性体について以下の成果を得た。1)タリウム系高温超伝導体TlBa_2(Ca_xY_<1-x>)Cu_2O_7この系は反強磁性相(x=0)からわずかに過剰ドープとなる領域(x=1)まで広い範囲まで合成可能であるため、全領域をシステマティックに調べることができた。その結果、ライトドープ域における常伝導状態で、緩和率にはスピンギャップが出現するが、ナイトシフトの温度依存性は完全に平坦でスピンギャップが全く現れないという異常な結果が得られた。これは他系ではこれまで全く見られなかった現象であり、理論的な電子相図に制限を加える可能性があることを明らかにした。2)低次元量子スピン系磁性体NH_4CuCl_3この系は、磁性を担うCu-3dスピンの結合角がほぼ90度であるため交換相互作用が十数Kと小さく、実験室で発生可能な磁場でスピンギャップを潰すことが出来る。さらにゼロ磁場での基底状態が二足梯子でありながら磁気的であることや、磁場印加過程で磁化にプラトーが現れるなどの異常が報告されており、その原因の解明が待たれていた。本研究では強磁場中で単結晶試料を回転させながら測定することでNMRスペクトルの同定を行った。その結果、スロープ上においてもプラトー上においても、内部磁場がほぼゼロの磁気的に単一なNMRサイトとして観察されることを明らかにした。これはスピン構造がグラス的なものではなく、singletとtripletに明確に分離していることを意味している。さらに磁化が有限に現れた領域で有限温度でサイトの分離が観測されたことは、励起tripletサイトはNMRの時間スケール(〜μsec程度)ではほぼ静止していることを意味していることがわかった。