反射型高速電子線回折法による動的表面構造変化のその場観察

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本研究では、結晶表面における原子・分子の動的構造変化過程を原子レベルで調べることを目的としている。前年度までに、表面構造に非常に敏感な反射型高速電子線回折強度の視射角依存性(RHEEDロッキングカーブ)の高速測定システムの構築を行なった。本システムでは、視射角6°までのRHEEDパターンの重ね焼きから、RHEEDロッキングカーブを得る手法(擬似1次元収束ビーム法)を採っており、この手法を用いることにより、300msの時間オーダーの動的過程を捉えることが可能になった。この成果は、現在学術雑誌(Surface Science誌)において印刷中である。本年度は、Si結晶表面上における異種原子(Ge)の内部拡散過程を調べるために、初めに基板として用いるSi(001)表面の表面構造の温度依存性を調べた。Si(001)の表面原子は、表面エネルギーを下げるためにダイマー(二量体)を形成しており、さらに表面平行方向から数度傾いた非対称ダイマー構造を形成していることがすでに分かっている。そのダイマー構造は200K(-73℃)でダイマー原子の熱的なフリップ・フロップ運動により、秩序・無秩序相転移を起こすことが知られている。このように、室温以下の温度領域では、様々な実験手法を用いてその詳細な表面構造変化が研究されているが、結晶成長時に用いられるような室温以上の高温領域では、その表面構造が必ずしも完全には解明されてはいなかった。我々は高温領域におけるSi(001)表面からのRHEEDロッキングカーブの測定を行ない、動力学的回折理論による解析の結果、Si(001)表面上のダイマー原子が、600℃で非対称的なダイマー構造から、(表面に平行な)対称ダイマー構造への変位型相転移を起こすことを初めて見出した。この成果は、現在学術雑誌に投稿中である。